郑耿峰/李述周Small Methods:FE≈64%!高效CO2电还原制乙醇!

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电化学CO2还原为乙醇是一种减少大气中CO2并产生有价值燃料的有广阔前景的方法,而开发具有高活性和选择性的低成本催化剂仍然是一项重大挑战。根据文献报道,铜基催化剂对于乙醇具有高选择性,但是其生产效率并不高。

基于此,复旦大学郑耿峰南洋理工大学李述周等开发了一种双金属、低熵Cu3Sn催化剂,其能够高效电催化CO2还原为乙醇。

郑耿峰/李述周Small Methods:FE≈64%!高效CO2电还原制乙醇!

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Cu3Sn催化剂具有优异的CO2RR性能,具体而言,在0.1 M KHCO3溶液中,在-1.0 VRHE下低熵Cu3Sn催化剂的FEH2约为10%、FE乙醇约为64%(9.7%乙醛,7%甲酸和9.3%CO),而高熵Cu6Sn5催化剂主要选择性生产甲酸盐(≈60%)。

另外,在-900 mA cm-2的电流密度下,Cu3Sn催化剂能够在基于膜电极的电解槽中连续稳定运行超过48小时,显示出优异的长期稳定性。

郑耿峰/李述周Small Methods:FE≈64%!高效CO2电还原制乙醇!

密度泛函理论(DFT)计算表明,由于Cu3Sn催化剂上乙醇生产途径中*CO和*CHCHOH关键中间体的吸附增强,从而提高了CO2RR的动力学和选择性。

此外,生命周期评估(LCA)表明,使用Cu3Sn电催化剂,以风电为动力的电化学CO2-乙醇电解系统可缓解约120 kgCO2-eq,并能够生产1吨乙醇,这与传统的生物乙醇工艺相比,碳排放量减少了55%。该项工作显示出电化学CO2RR在降低碳排放方面的巨大潜力。

Efficient CO2 Electroreduction to Ethanol by Cu3Sn Catalyst. Small Methods, 2021. DOI: 10.1002/smtd.202101334

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