骆静利Chem. Eng. J.: 氢氧化物起大作用！原位生成的氢氧化物促进电催化CO2RR

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骆静利Chem. Eng. J.: 氢氧化物起大作用！原位生成的氢氧化物促进电催化CO2RRCO2电化学还原为CO是可持续碳循环的一种有吸引力的方法。然而，CO2还原反应(CO2RR)的活性和选择性通常受到水性介质中竞争性析氢反应(HER)的限制，因此，开发能够有效促进CO2RR转化为CO同时抑制竞争性 HER 的先进催化剂具有重要意义。
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基于此，阿尔伯塔大学骆静利团队通过在电化学CO2RR条件下合成菱面体CdCO3晶体(i-CdCO3)，并且引入了原位生成的氢氧化物。生成的氢氧化物有助于提高电极/电解质界面的局部pH值，从而有效地抑制HER。
结果，得到的i-CdCO3与具有相似形态的预合成CdCO3相比，在-0.66 V至-1.16 V的宽电位窗口中表现出显著的CO法拉第效率(超过90%)，并且具有接近100%的选择性。
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此外，i-CdCO3在-1.26 V下能够提供-24.8 mA mg-1的大电流密度，以及36小时的良好稳定性和可忽略不计的降解，进一步证明了其在高效CO2RR方面的优越性。
该研究提出了一种很有前景的设计策略，通过在电极附近原位产生氢氧化物来抑制不利的HER来提高CO2RR系统的选择性，为设计用于电化学CO2RR的廉价且选择性的催化剂系统提供新的见解。
In-Situ Generated Hydroxides Realize Near-Unity CO Selectivity for Electrochemical CO2 Reduction. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI:10.1016/j.cej.2021.133785

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