化物所王峰/大工王敏Chem:提高20倍!Z-型CdS@g-C3N4上生物多元醇的氧控光重整为CO

化物所王峰/大工王敏Chem:提高20倍!Z-型CdS@g-C3N4上生物多元醇的氧控光重整为CO
生物质原料的光催化转化是一个极具前景的研究领域,它利用可持续的生物质碳和太阳能生产基础化工原料和燃料。一氧化碳(CO)是一种大规模的原料和燃料,在工业上是由煤和甲烷在高温下的蒸汽重整产生的。在室温下生物质光催化共生产是一种很有前途的方法,但是活性仍然很低。
基于此,中科院大连化学物理研究所王峰研究员和大连理工大学王敏教授(共同通讯作者)等人报道了一种氧气(O2)控制的光重整方法,以促进从生物多元醇和糖中释放出CO。CO是主要产物,当O2与底物的摩尔比适中时,CO的析出速率可明显提高。
化物所王峰/大工王敏Chem:提高20倍!Z-型CdS@g-C3N4上生物多元醇的氧控光重整为CO
壳结构的Z-型CdS@g-C3N4光催化剂可以实现约48%的CO碳产率和99%的甘油转化率,其中CO产率是惰性气氛下的13倍,以及在气体中CO的选择性高达76%。
Z-型CdS@g-C3N4光催化剂的CO生成速率为1.27 mmol·g-1·h-1,是Cu/TiO2(0.06 mmol·g-1·h-1)的20倍,是硫酸盐修饰/CdS(0.31 mmol·g-1·h-1)的4倍。
化物所王峰/大工王敏Chem:提高20倍!Z-型CdS@g-C3N4上生物多元醇的氧控光重整为CO
通过机理研究发现,Z-型异质结和核-壳结构促进光生电子转移到催化剂表面,从而促进O2还原为羟基自由基,加速甘油重整过程。氧和底物的摩尔比(O/S值)对CO析出速率和选择性至关重要。
CO作为主要产物产生,在中等O/S值(约2.5)下可以轻松提高其演化速率,因此通过这项技术可以有效利用许多生物质资源来生产CO。该研究提供了一种新的氧化光重整策略,可以在温和的条件下从生物质中生产CO。
化物所王峰/大工王敏Chem:提高20倍!Z-型CdS@g-C3N4上生物多元醇的氧控光重整为CO
Oxygen-controlled photo-reforming of biopolyols to CO over Z-scheme CdS@g-C3N4. Chem, 2021, DOI: 10.1016/j.chempr.2021.10.021.
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.10.021.

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