大工侯军刚JACS：在半导体光阳极上单原子Ni-N4-O位点助力高性能光电化学水分解

直接光电化学（PEC）分解水是一种很有前途的太阳能转换解决方案，但是迫切需要解决固有的电荷传输问题，从而提高PEC的性能。

基于此，大连理工大学侯军刚教授（通讯作者）等人报道了一种通用的耦合策略来设计原子分散的M-N₄位点（M=Ni、Co和Fe），该位点与包含在析氧助催化剂（OEC: FeOOH，NiOOH、NiOOH/FeOOH）和半导体（BiVO₄）光阳极之间的轴向氧原子（M-N₄-O）协同，从而促进光生电子空穴的分离，从而提高PEC活性。

通过像差校正的高角度环形暗场扫描透射电镜、扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）和X射线吸收近边缘结构（XANES）鉴定了Ni-N₄和Ni-N₄-O部分的局部原子配位构型。

值得注意的是，这种最先进的FeOOH/Ni-N₄-O/BiVO₄光阳极在1.23 V vs RHE下达到了创纪录的6.0 mA cm^-2的高光电流密度，大约是BiVO₄光阳极的3.97倍，实现了卓越的长期光稳定性。

根据X射线吸收精细结构分析和密度泛函理论计算，PEC性能的增强归因于OEC/BiVO₄中单原子Ni-N₄-O部分的构建，促进了空穴从BiVO₄转移到OEC，降低了自由能垒，加速PEC实际水分解的反应动力学。

通过X射线吸收精细结构（XAFs）分析和密度泛函理论（DFT）计算，发现增强的PEC性能归因于OEC/BiVO₄中单原子Ni-N₄-O位点的构建，促进空穴转移，降低自由能垒，并且加速了PEC实际水分解的反应动力学。

该工作开发了一种有效的途径来设计和制造高效、稳定的光阳极，用于可行的PEC水分解应用。

Engineering Single-Atomic Ni-N₄-O Sites on Semiconductor Photoanodes for High-Performance Photoelectrochemical Water Splitting. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c07391.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c07391.

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大工侯军刚JACS：在半导体光阳极上单原子Ni-N4-O位点助力高性能光电化学水分解

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