郑大付永柱等Appl. Catal. B.: 电流密度高达200 mA cm-2！痕量S掺杂修饰Sn纳米团簇用于电还原CO2

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郑大付永柱等Appl. Catal. B.: 电流密度高达200 mA cm-2！痕量S掺杂修饰Sn纳米团簇用于电还原CO2
电化学CO2转化为燃料对于实现碳人工循环是具有前景的方法。尽管有大量关于CO2RR锡电极的报道，但其低效率和高过电位极大地阻碍了它们的实际应用。
基于此，郑州大学付永柱、XiaomingWang等通过源自金属-有机硫化物复合物(1,2-Sn(BDT)2)的痕量硫对原子级Sn纳米团簇进行了掺杂修饰(Sn NCs:S)，以有效地将CO2电还原为C1化学品。
郑大付永柱等Appl. Catal. B.: 电流密度高达200 mA cm-2！痕量S掺杂修饰Sn纳米团簇用于电还原CO2
郑大付永柱等Appl. Catal. B.: 电流密度高达200 mA cm-2！痕量S掺杂修饰Sn纳米团簇用于电还原CO2
与Sn纳米颗粒和SnS2纳米片相比，这种Sn NCs:S催化剂对碳质产品表现出更高的电流密度(-1.1 VRHE，42 mA cm-2)和法拉第效率(90%)。
此外，在流通池中应用了Sn NCs:S，其表现出优异的性能：大电流密度(-1.1 VRHE，200 mA cm-2)、低过电位(700 mV以实现80% FE甲酸盐)和超过50小时的稳健寿命。
更重要的是，根据电化学实验和阻抗分析，观察到微量硫能够促进Sn基催化剂的CO2RR性能。
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实验和密度泛函理论(DFT)计算表明，S原子更倾向于在催化剂表面形成三配位，并可以提供足够的表面活性位点。与没有S掺杂的Sn催化剂相比，随着S掺杂到Sn催化剂中，*HCOOH中间体更稳定，这有利于提高电化学CO2RR活性和产物选择性。
该研究为设计高度分散的电催化剂以高效稳定地将CO2转化为C1化学品开辟了一条有吸引力的途径。
Atomically Dispersed Sn Modified with Trace Sulfur Species Derived from Organosulfide Complex for Electroreduction of CO2. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120936

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