柴永明/董斌Appl. Catal. B.: 超稳定！超细RuP2在1 A cm-2下稳定高效析氢

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柴永明/董斌Appl. Catal. B.: 超稳定！超细RuP2在1 A cm-2下稳定高效析氢
电解水已成为提供高附加值和高纯度氢气零碳排放的新方法。目前，铂(Pt)贵基材料是性能最好的基准(析氢反应)HER催化剂，其吸氢吉布斯自由能接近于零。然而，它们的应用受到稀缺性和高成本的严重限制，这迫使材料科学家寻找相对低成本和高性能的电催化剂。
基于此，中国石油大学(华东)柴永明、董斌等通过将氧桥联的[WO4]四面体掺入乙二胺四乙酸 (EDTA)-三聚氰胺甲醛(MF)配体中，合成了均匀且高密度的W掺杂超小RuP2(W0.05-RuP2@C3N4-NC)。
柴永明/董斌Appl. Catal. B.: 超稳定！超细RuP2在1 A cm-2下稳定高效析氢
柴永明/董斌Appl. Catal. B.: 超稳定！超细RuP2在1 A cm-2下稳定高效析氢
EDTA-MF显示出强烈的金属-载体相互作用，这有利于实现最佳分散、最高Ru产率和催化剂高HER活性。另外，W原子调节局部电子结构和配位环境，导致更快的质子供应和氢释放，因此W0.05-RuP2@C3N4-NC在酸性和碱性条件下，电流密度为10 mA cm-2时的HER过电位分别为27 mV和66 mV。
值得注意的是，W0.05-RuP2@C3N4-NC具有优异的稳定性，在碱性条件下，阶段性500 mA cm-2-1000 mA cm-2电流密度下持续运行1000小时，在酸性条件下1000 mA cm-2下连续运行约300小时，这是因为EDTA-MF和金属-O位点稳定了RuP2纳米团簇。
柴永明/董斌Appl. Catal. B.: 超稳定！超细RuP2在1 A cm-2下稳定高效析氢
实验和理论结果表明，W0.05-RuP2@C3N4-NC优异的HER性能归结为以下原因：
1.EDTA和 MF配体协同促进分散和高产量的超细RuP2物种，导致W0.05-RuP2@C3N4-NC具有丰富的活性位点；
2.利用[WO4]可以将W掺杂到RuP2晶格中，导致电子传输速度加快，水离解速度加快，ΔGH*降低；诱导的金属-O位点充当弱配体以防止催化剂团聚；
3.与原位生成的超薄碳基体相结合的金属活性物质增强了催化剂导电性和电化学表面积，这保证了非均相催化体系中活性RuP2中心和传质的可及性的优化；
4.EDTA-MF网络和WO簇大大降低了W0.05-RuP2@C3N4-NC的团聚倾向，保证了催化剂运行时超强稳定性。
High-Density Ultrafine RuP2 with Strong Catalyst-Support Interaction Driven by Dual-Ligand and Tungsten-Oxygen Sites for Hydrogen Evolution at 1 A cm-2. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120917

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