华科谭必恩/王镜毓Small: 超交联聚合物，牵TiO2又拉Pd：Pd-HCPs-TiO2实现高效光催化还原CO2为CH4

将CO₂光催化还原为有价值的燃料成为一种有前途的策略，可以有效地以化学形式储存丰富且可持续的太阳能。另外，对光催化剂进行金属沉积是克服快速e^–/h⁺复合以提高光催化性能的一种有前途的方法。然而，由于光催化剂表面严重的聚集和大的未连通区域，限制了现有用于沉积金属颗粒的策略的发展。

近日，华中科技大学谭必恩、王镜毓等通过原位编织策略，使用功能化石墨烯(FG)骨架在TiO₂表面构建超交联聚合物(HCPs)，并在HCPs表面上均匀分散超细Pd纳米粒子(Pd-HCPs-TiO₂)，以实现高效光催化CO₂还原为CH₄。

研究人员通过Friedel-Crafts反应将苯基官能化的TiO₂直接接枝到HCPs表面，苯基可以作为TiO₂和HCP之间的连接剂。特别是，引入了N-杂环卡宾(NHC)与苯基官能化的TiO₂超交联以形成含N HCP改性的TiO₂(HN-TiO₂)的结构单元。

还有就是，将N杂原子掺入HCPs骨架可以作为锚定Pd助催化剂的捕获位点，这有利于超细Pd NPs的分散并防止反应过程中形成聚集。最后，由于从TiO₂捕获电子的能力和适当的CO₂吸附自由能，Pd NPs在HN-TiO₂表面上的均匀分布可能有利于将CO₂还原为CH₄。

因此，具有1.8 wt% Pd的Pd-HN-TiO₂表现出优异的光催化CO₂转化效率。具体而言，在光照下优化的Pd-HN-TiO₂具有237.4 µmol g^-1 h^-1的高CH₄生产速率和超过99.9%的CH₄选择性。

这项工作提出了一种构建设计良好的Pd-HN-TiO₂复合结构的简便策略，该策略旨在通过在TiO₂表面接枝NHC基HCP以锚定超细Pd NPs和提高光催化性能和CH₄生产选择性，并扩大CO₂吸收能力。

Grafting Hypercrosslinked Polymers on TiO₂ Surface for Anchoring Ultrafine Pd Nanoparticles: Dramatically Enhanced Efficiency and Selectivity toward Photocatalytic Reduction of CO₂ to CH₄. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105083

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华科谭必恩/王镜毓Small: 超交联聚合物，牵TiO2又拉Pd：Pd-HCPs-TiO2实现高效光催化还原CO2为CH4

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