湖大谭勇文Small: 抑HER促N2活化！单原子Au分离到纳米多孔MoSe2上以促进电化学NRR

在温和的操作条件下电化学氮还原反应(NRR)生成NH₃，由于其低成本和可持续能源利用等优点而受到广泛关注。然而，NRR总是受到N₂的化学惰性和析氢反应(HER)副反应的竞争的限制，这导致低NH₃产率和法拉第效率(FE)。因此，设计一种能够快速活化N₂并抑制HER，从而促进NRR的高效催化剂迫在眉睫。

近日，湖南大学谭勇文团队通过化学气相沉积(CVD)和化学蚀刻策略成功制备出分离到纳米多孔MoSe₂上的单个Au原子/簇(Au_SA/np-MoSe₂)，以实现高效电催化NRR。

由np-MoSe₂的3D纳米管状结构的高曲率梯度引起的应变以及Au/np-MoSe₂催化剂中Au和1T-MoSe₂之间的Au-Se共价键的形成，使得单原子Au牢固地锚定在np-MoSe₂上。

Au_SA/np-MoSe₂表现出优异的NRR性能：在0.1 M H₂SO₄溶液中，Au_SA/np-MoSe₂在-0.3 V_RHE下具有高NH₃产率(30.83 µg h^-1 mg^-1)和NH₃FE(37.82%)，性能优于Au基和过渡金属二硫属化物催化剂。

原位电化学拉曼光谱和密度泛函理论(DFT)计算表明，将单原子Au引入np-MoSe₂不仅可以在NRR期间激活N₂分子并稳定*NNH，还可以降低第一次加氢的能垒以促进N₂氢化的步骤。

此外，在MoSe₂上引入单原子Au可以同时抑制竞争性HER，从而提高对电化学N₂还原的选择性。综上，这项工作不仅有助于探索和设计锚定在二维材料上的单原子催化剂，而且为调节NRR的反应途径提供了新的见解。

Single-Atom Gold Isolated Onto Nanoporous MoSe₂ for Boosting Electrochemical Nitrogen Reduction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104043

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湖大谭勇文Small: 抑HER促N2活化！单原子Au分离到纳米多孔MoSe2上以促进电化学NRR

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