陈忠伟/李敬德/刘桂华Appl. Catal. B.: 抽丝剥茧！探究高效的NiFe基OER电催化剂独特活性起源

电化学水分解制氢和制氧是一种很有前景的清洁能源技术。在水电解中，析氧反应(OER)具有缓慢的过程，阻碍了其整体能量转换效率。因此，开发高效、低成本的OER电催化剂对于水电解技术的实际应用至关重要。

近日，滑铁卢大学陈忠伟、河北工业大学李敬德、刘桂华等制备了高性能NiFe基层状双氢氧化物(NiFe LDH)、磷化物(Ni_xFe_1-xP)和硫化物(Ni_xFe_1-xS)催化剂，并展示了它们独特的活性。

在1 M KOH中，在10 mA cm^-2下，所制备的Ni_xFe_1-xS、Ni_xFe_1-xP和NiFe LDH的OER过电位分别为122 mV、258 mV和260 mV。值得注意的是，在使用Ni_xFe_1-xS电极的碱电解槽显示出卓越的性能，仅需1.46 V的电池电压就能达到10 mA cm^-2的电流密度。

另外，实验分析表明，在OER过程中，NiFe LDH和Ni_xFe_1-xP会发生Fe溶解到电解质中，最终都转化为NiOOH，这解释了它们为什么具有相似活性。然而，在Ni_xFe_1-xS中Fe溶解显着减轻，形成部分氧化的Fe₂O₃/FeOOH物种。

密度泛函理论(DFT)计算表明，与NiOOH相比，原位生成的Fe₂O₃/FeOOH物种对关键的OER 基元反应步骤在能量学具有促进作用，并增强了Fe-O键的电子定域函数(ELF)，有助于提高Ni_xFe_1-xS预催化剂的活性。

这些观察结果为NiFe LDH、Ni_xFe_1-xP和Ni_xFe_1-xS对OER反应的活性的不同起源提供了新的见解。该研究还表明，通过原位表面重建抑制Fe溶解及其适当活化可能在高效NiFe基电催化剂的设计中发挥关键作用。

Efficient NiFe-based Oxygen Evolution Electrocatalysts and Origin of their Distinct Activity. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120937

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陈忠伟/李敬德/刘桂华Appl. Catal. B.: 抽丝剥茧！探究高效的NiFe基OER电催化剂独特活性起源

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