重大魏子栋/李莉ACS Catal.: 剖幽析微！揭示Ir-MoO2界面化学键促进氢氧化反应的调控机制

将水电解与氢燃料电池相结合是实现氢能回收的一种很有前景的方法，然而，碱性介质中 HER/HOR的缓慢动力学严重限制了氢气的回收。根据文献报道，可以通过调节界面化学键来微调负载型催化剂的电子结构和催化性能，从而实现高效HOR。

近日，重庆大学魏子栋、李莉等结合理论和实验研究，探索了MoO₂负载的Ir催化剂不同界面化学键(Ir-O、Ir-Mo和混合Ir-Mo/O)对HOR活性的调节机制。

密度泛函理论(DFT)计算表明，由于较少局域化的界面电子，Ir/O-MoO₂通过界面Ir-O键通过将电荷从表面转移到界面来降低表面d带中心，诱导优化的H*和弱OH*吸附，然后显示出更高的HOR理论活性。

相反，Ir/Mo-MoO₂由于大量离域界面电子转移到表面，通过Ir-Mo键使表面d带中心上移，导致与H*和OH*的强烈相互作用，从而表现出相对较低的HOR活性。

另外，Ir/MoO₂的混合界面Ir-Mo/O键相互抵消，导致不规则的H吸附和较差的HOR活性。电化学测试表明，Ir/O-MoO₂催化剂表现出最佳的HOR活性，交换电流密度为1.96 mA cm^-2_ECSA，这高于大多数文献报道的Ir基催化剂。

该工作表明，调节界面化学键是设计和优化低成本和高性能HOR负载催化剂的有效、精确和可控的策略。

Revealing the Regulation Mechanism of Ir-MoO₂ Interfacial Chemical Bonding for Improving Hydrogen Oxidation Reaction. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c04440

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重大魏子栋/李莉ACS Catal.: 剖幽析微！揭示Ir-MoO2界面化学键促进氢氧化反应的调控机制

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