叶金花/宋辉Nat. Catal.:提高一个数量级!Au-ZnO/TiO2杂化光催化剂助力甲烷与氧气的氧化偶联 2023年10月17日 下午6:36 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 3 将甲烷(CH4)直接氧化成有价值的化学品面临着巨大的挑战,因为其需要同时具有高活性和选择性的催化剂来活化惰性C-H键。 基于此,日本北海道大学叶金花教授和宋辉博士(共同通讯作者)等人报道了一种金纳米颗粒(Au NP)负载于ZnO/TiO2杂化物的光催化剂(Au-ZnO/TiO2),其在流动反应器中可以高效率和高选择性地将甲烷(CH4)光氧化为乙烷(C2H6)。 在气流反应器中,通过该催化剂将CH4选择性氧化为C2H6时,实现了C2H6产率超过5000 μmol g-1 h-1,同时具有90%的高选择性和优异的耐用性,比已报道的高性能催化剂提高了一个数量级。 通过详细表征和密度泛函理论(DFT)计算,作者发现该杂化光催化剂的性能不仅仅是每个单一组分活性的简单平衡,而且通过ZnO、TiO2和Au NP之间的协同作用增强了性能。其中,TiO2在ZnO上的修饰导致异质结的形成,提高了光催化活性,并且不会促进CH4过度氧化为CO2,从而保持对C2H6的高选择性。 通过DFT计算模拟发现,Au-ZnO/TiO2催化剂在光照条件下非常容易生成氧空穴位点,因此能够降低吸附能和活化能,促进O2解离,改善CH4氧化反应。使用Au NPs作为助催化剂不仅促进了电荷分离,而且有利于甲基(CH3)物种在气相中解吸形成CH3自由基,有利于随后形成C2H6和抑制CH4过氧化成CO2。 总之,Au-ZnO/TiO2光催化剂实现了高选择性和活性的光催化生成C2H6,可以避免传统热催化反应中高成本问题,但是该反应还面临的挑战是难以将反应中生成的乙烷从反应物种分离出来。 A selective Au-ZnO/TiO2 hybrid photocatalyst for oxidative coupling of methane to ethane with dioxygen. Nat. Catal., 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00708-9. https://doi.org/10.1038/s41929-021-00708-9. 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/17/c7f5209298/ 催化 赞 (0) 0 生成海报 相关推荐 杨朋举Appl. Catal. B.:富含氧空位的Co3O4用于光催化CO2还原 2023年10月12日 文章未动,专利先行!清北联手Nature Catalysis,破解Dream Reaction! 2023年12月28日 向全军/乔梁/吕康乐:最新Nature子刊! 2024年1月4日 最新!自然指数排名TOP200来了!中国这所大学位居全球第2 2023年11月16日 催化顶刊集锦:Nat. Catal.、Nat. Commun.、Angew.、EES、ACS Catal.、AFM等成果 2023年10月3日 JMCA: 机器学习揭示控制固体电解质中离子迁移率的因素 2023年10月8日