侯阳/戴黎明AFM: 先计算再实验！富电子Co位点加速水离解动力学以实现高效碱性HER

电催化水分解被广泛认为是最经济、最有效的高纯氢制氢技术之一。铂基催化剂是有效的析氢反应(HER)催化剂。但是，铂基催化剂的稀缺性和高成本阻碍了水分解技术的广泛应用。因此，开发丰富的非贵重的、具有成本效益的电催化剂是未来氢经济发展的必要趋势。

近日，浙江大学侯阳、新南威尔士大学戴黎明等报道了一种钼掺杂硒化钴纳米片电催化剂，其硒空位封装在N掺杂碳基质中(Mo-Co_0.85Se_VSe/NC)，用于有效的析氢反应(HER)。

由于水解离步骤是碱性HER的重要途径，研究人员首先进行密度泛函理论(DFT)计算来研究Co_0.85Se/有/无Mo掺杂剂和Se空位对水的解离。结果发现，Mo-Co_0.85Se_VSe具有最优的水解离能垒。

由于Mo-Co_0.85Se_VSe/NC调制的电子环境和增强的电子电导率，其在碱性介质中表现出显着增强的HER性能，在10 mA cm^-2和200 mA cm^-2的电流密度下分别具有151 mV和275 mV的低过电位，性能几乎优于之前报道的所有用于HER的最先进的基于过渡金属硒化物甚至是商用Pt/C(200 mA cm^-2，298 mV)催化剂。

实验和密度泛函理论(DFT)计算表明，Mo-Co_0.85Se_VSe/NC增强的HER活性归因于从Mo原子通过桥连 Se原子到Co原子的电荷转移，导致Co位点的电子富集；由于Mo和Se空位之间的协同作用，加速了Mo-Co_0.85Se_VSe/NC表面上的水离解；

另外，将Mo和Se空位引入Co_0.85Se有效地调节了Co位点周围的电子环境，促进了水的离解并降低了质子在Co位点上的吸附能，从而加速了碱性HER的Volmer-Heyrovsky过程。这项工作中描述的这种协同杂原子掺杂和空位工程策略可以扩展到其他过渡金属化合物系统，从而可以在电化学领域开辟新应用。

Accelerated Water Dissociation Kinetics By Electron-Enriched Cobalt Sites for Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109556

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/17/cd68dc4c65/

侯阳/戴黎明AFM: 先计算再实验！富电子Co位点加速水离解动力学以实现高效碱性HER

相关推荐