大连化物所汪国雄Angew.: C2+产物产率大提升！对Cu2P2O7进行电化学重构以促进CO2RR

以CO₂作为原料生产增值多芳烃(C₂₊)燃料和乙烯、乙醇等化学品，由于其在化学工业和能源领域的广泛应用，具有很高的吸引力。铜(Cu)可以通过电化学方法将CO₂转化为C₂₊燃料和化学物质。然而，由于复杂的反应途径和产物分布，C₂₊产物在高电流密度下的法拉第效率并不高。

基于此，中科院大连化学物理研究所汪国雄团队以氧化铜(CuO)颗粒和磷酸铵((NH₄)₂HPO₄)为原料，采用固态反应合成法合成了Cu₂P₂O₇催化剂，并将该催化剂用于CO₂RR。

对Cu₂P₂O₇电化学原位重构产生多孔Cu、缺陷和低配位位点，这导致增加催化剂的表面积和催化活性。重构的Cu₂P₂O₇催化剂在外加电流密度为350mAcm^-2下，C₂₊的峰值法拉第效率为73.6%，乙烯法拉第效率为39.8%。

C₂₊产物的法拉第效率和部分电流密度均显著高于氧化铜产物。另外，该催化剂具有较高的稳定性，对于CO₂RR为乙烯，其可持续生产30h以上。

原位拉曼光谱和密度泛函理论(DFT)计算表明，重构的多孔铜中丰富的缺陷和低配位点促进了桥和顶构型的*CO吸附，促进了低能垒的CO_bridge-CO_atop耦联反应。另外，桥吸附的*CO更有利于缺陷铜的C-C耦合，这是提高C₂₊产量的原因。

本文提出了一种开发高效的CO₂RR为C₂₊产物催化剂的电化学原位重建方法，为高效经济的CO₂RR催化剂的设计和开发提供了一种简单的策略。

A Reconstructed Cu₂P₂O₇ Catalyst for Selective CO₂ Electroreduction to Multicarbon Products. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202114238

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