武大罗威/程功臻/赵苹苹Chem. Eng. J.: “电子连通器”助力Co4N/Co2P用于高效碱性HER

开发用于碱性析氢反应(HER)的高效非贵金属基电催化剂对于可持续燃料生产至关重要。尽管研究人员通过引入亲氧位点来加速缓慢的水离解步骤，来促进碱性HER动力学，但这些策略也主要是构建金属/氢氧化物界面或杂原子掺杂。

近日，武汉大学罗威、程功臻和赵苹苹等通过简便的“一锅法”在Co₄N相和Co₂P之间的界面处形成了独特的电子连通器(ECV)，构建出独特结构的Co₄N/Co₂P异质结构催化剂，以实现高效碱性HER。

实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，在热力学范畴内将两种具有不同费米能级的晶相结合，在两相(Co₄N和Co₂P)之间的界面处会形成电位差，导致电子从较高费米能级的Co₂P相向具有较低费米能级的Co₄N转移，直到整个系统达到平衡状态，从而在两相界面处形成“电子连通器(ECV)”。

这种独特的ECV可以诱导电荷转移，在原子水平上调节界面的电子结构，从而优化界面处各种反应中间体(*H₂O和*H)的吸附强度并改善HER动力学。

所制备的Co₄N/Co₂P异质结构催化剂表现出优异的碱性HER活性。在1.0 M KOH溶液中，优化后的Co₄N/Co₂P在10 mA cm^-2和100 mA cm^-2的电流密度下，HER过电位分别仅为40 mV和142 mV，Tafel斜率为56 mV dec^-1，这比最近报道的大多数过渡金属基催化剂都要好，甚至可以与基准Pt/C相媲美。

总的来说，Co₄N/Co₂P异质结构催化剂的构建与独特的“电子连通器(ECV)”为进一步探索碱性HER的机理和设计高效的非贵金属基电催化剂提供了新的见解。

Boosting Alkaline Hydrogen Evolution Electrocatalysis Through Electronic Communicating Vessels on Co₂P/Co₄N Heterostructure Catalyst. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133831

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武大罗威/程功臻/赵苹苹Chem. Eng. J.: “电子连通器”助力Co4N/Co2P用于高效碱性HER

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