湖大费慧龙/叶龚兰ACS Nano: 碘掺杂调节单原子位点电子结构用于HER

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湖大费慧龙/叶龚兰ACS Nano: 碘掺杂调节单原子位点电子结构用于HER
SAC的催化性能与金属中心的电子结构密切相关，金属中心决定了反应中间体在催化位点上的吸收强度。故开发用于调节单原子催化剂(SAC)中金属位点电子结构的策略是优化其活性的关键。
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基于此，湖南大学费慧龙和叶龚兰等通过简单的CVD方法合成了钴-氮-碳(Co-N-C)催化剂，该碳基质中掺杂碘可以有效地调节其电子结构和析氢反应(HER)的催化活性。碘掺杂的Co-N-C催化剂在酸性电解质中显示出优异的HER活性，在10 mA cm-2时的过电位仅为52 mV，Tafel斜率为56.1 mV dec-1。
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此外，该催化剂具有1.88 s-1的高周转频率(TOF)值(η=100 mV)，这比无碘掺杂催化剂高(0.2 s-1)大约1个数量级。
实验测量和理论计算都证明，碘掺杂剂的引入可以有效地调整Co原子的电子结构和化学氧化态，从而优化活性位点上的H吸收强度，从而具有优异的HER活性。
此外，碘掺杂策略扩展了用于调节原子位点电子结构的方法，这可以为除HER之外的各种催化过程合理设计和优化高性能的SAC。
Iodine-Doping-Induced Electronic Structure Tuning of Atomic Cobalt for Enhanced Hydrogen Evolution Electrocatalysis. ACS Nano. 2021. DOI:10.1021/acsnano.1c06796

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