上交王松玲/中大罗鑫Appl. Catal. B.: 尖端增强的电子局域效应助力Au1/WO3光催化甲烷为甲醇

将CH₄光催化转化为甲醇(CH₃OH)对于实现可持续能源生产和环境保护具有重要意义。另外，作为活性中心的原子级金属已被广泛研究用于有效的光催化。了解原子级中心的特定电子结构对于提升催化性能具有极其重要的意义。

近日，上海交通大学王松玲、中山大学罗鑫等报道了一种在三氧化钨(Au₁/WO₃)上的原子分散金催化剂，用于将甲烷光催化氧化为甲醇。

密度泛函理论(DFT)计算表明，Au₁和WO₃之间存在强相互作用，此外，Au₁/WO₃上的Au₁物种显示出一个特定的尖端增强的局部电子场，它有利于甲烷脱氢，从而形成甲醇(高达589 µmol g^-1 h^-1)。

Au₁/WO₃(~0.1 wt% Au)在1小时内每摩尔Au活性位点获得~120摩尔CH₃OH的产率，高于~5.6摩尔CH₃OH产率的Au Ps /WO₃ (~1.3 wt% Au)。这表明原子分散的Au₁有利于CH₄的有效转化。

理论计算进一步揭示了中间体*CH₃OH在Au₁上的吸附能低于Au颗粒，这不仅解释了Au₁/WO₃催化剂产生比Au Ps/WO₃更高的CH₃OH产物的产率，也抑制了Au₁/WO₃上甲醇的过度氧化，从而提高了其选择性。

本工作所提出的建立电结构活性可以为设计用于C1催化和绿色化学的高效原子级催化剂创造一个平台。

Photocatalytic Oxidation of Methane to Methanol by Tungsten Trioxide-supported Atomic Gold at Room Temperature. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120919

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上交王松玲/中大罗鑫Appl. Catal. B.: 尖端增强的电子局域效应助力Au1/WO3光催化甲烷为甲醇

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