苏大郑洪河/同济黄云辉Nano Energy：20 C容量高达1501.4 mAh/g的硅负极！

合理设计和构建稳定的硅负极人工界面在保护硅颗粒免受其固有体积变化和最小化副反应方面表现出巨大的潜力，这两个方面都是实现高能量密度硅基电池长期稳定性的先决条件。

苏州大学郑洪河、同济大学黄云辉等提出了一种在Si表面定制多功能、富含硼和氟化物的固体电解质界面前驱体的新途径。

苏大郑洪河/同济黄云辉Nano Energy：20 C容量高达1501.4 mAh/g的硅负极！

图1 Si@TTFPB的制备和表征

具体而言，4-三氟甲基苯基硼酸(TFPBA)层通过氢键和共价键接枝到Si表面，并在电池化成过程中的SEI形成中表现出各种功能。TFPBA的两个B-OH基团通过连接Si表面的-OH基团和聚乙烯醇（PVA）粘结剂链使其成为良好的桥梁，因此可以保持电极的机械稳定性。在真空下加热后，Si表面上的大部分TFPBA分子转化为TTFPB分子，因此改性后的Si标记为Si@TTFPB。

在初始循环中，TTFPB将优先还原形成聚4-三氟甲基苯基硼酸(PTFPBA)保护层。这种聚合纳米层不仅表现出理想的人工SEI，因为它在适应体积膨胀方面具有高稳健性和弹性，而且还有效地提高了电极的电解液吸收率，为Li⁺转移提供了加速动力学。

此外，在PTFPBA形成的稳定框架下，LiPF₆分子可被缺电子的硼物种优先吸附，进一步诱导了富含苯环和无机物质的连续致密SEI。

图2 Si@TTFPB负极电化学性能

结果，以PVA作为电极粘结剂，Si@TTFPB复合材料在500次循环后能够提供 1778.7 mAh g^-1的高可逆容量，对应的容量保持率为81.1%，而参考Si负极几乎没有容量。

此外，在10 C和20 C的高倍率下，Si@TTFPB 3%负极仍分别提供 1869.4和1501.4 mAh g^-1的放电容量。相比之下，裸Si负极几乎没有保留容量。这项工作显示了TFPBA纳米层作为SEI前驱体在促进Si负极在下一代高能量密度LIBs商业应用方面的广阔前景。

图3 Si负极上SEI表征

Tailoring a multifunctional, boron and fluoride-enriched solid-electrolyte interphase precursor towards high-rate and stable-cycling silicon anodes. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106811

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