南理工杨勇/沈锦优Small: 生物质诱导的双相碳装饰: 波段和电子工程用于高效N2光固定 2023年10月18日 下午8:20 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 15 氨(NH3)是维持生命和保证全球粮食供应的重要成分。它还在化学工业、精细有机合成和科学研究等领域占有重要地位。传统的NH3生产方法会消耗大量能量和产生CO2,因此,利用光催化技术替代传统的NH3生产(Haber-Bosch工艺)对于能源和环境修复具有重要意义。 近日,南京理工大学杨勇、沈锦优等提出了一种生物质诱导的双相碳掺杂策略,通过在氮化碳(CN)的制备中加入藕粉,制备出一种具有高效电荷分离和丰富的光催化N2反应位点的光催化剂(DC-CN)。 首次通过莲藕淀粉和双氰胺的一锅共热解和聚合,对氮化碳(CN)进行了面内共轭和异质修饰的双相生物碳改性。 藕粉能够转化为平面稠合碳环(C环)和物理堆积的碳颗粒(CP),基于稠合C环的掺入量优化共面系统的能带结构和光捕获能力,电子可以轻松地穿过3-s-三嗪环和 C环之间的无槽界面,从而显着限制电子-空穴复合。同时,CP还起到电子清除剂的作用,进一步加强了电荷分离。 因此,优化的双相碳掺杂CN(DC-CN0.1)表现出优异的光催化固N2性能,NH3析出率达到167.35 µmol gcat.-1 h-1,分别是gC3N4、异质碳装饰的CP-CN和平面内稠合C环-CN的5倍、3.1倍和2.5倍。 光电化学测试、DRIFT光谱和密度泛函理论(DFT)计算表明,与庚嗪环相比,平面稠合的C环和异质碳纳米粒子是优选的反应位点,对N2的活化和转化显示出更高的活性。 此外,在N2吸附和加氢过程中,C环-CN上的自由能明显低于gC3N4,这对促进双相-碳掺杂gC3N4体系的固氮反应有很大帮助。因此,双反应中心与双电荷转移途径协同作用极大地提高了DC-CN的光催化固N2能力 Biomass-Induced Diphasic Carbon Decoration for Carbon Nitride: Band and Electronic Engineering Targeting Efficient N2 Photofixation. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105217 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/18/5dad243a19/ 催化 赞 (0) 0 生成海报 微信扫码分享 相关推荐 三单位联合Carbon Energy:氮/硫共掺杂碳纳米空心球链包封钴纳米颗粒用于高效氧电催化 2023年10月12日 深大/北大AFM:全面揭示锂电池的产气行为,迈向安全实际应用! 2022年10月7日 张跃钢/郭晶华EnSM: 含氯化物电解液的镁硫电池中Ag催化剂的可逆功能转换 2023年10月26日 研究生送导师上杰青被发现,表示:越想越气,不培养你了! 2023年11月16日 ACS Catal.:CO2在Ni-Zn金属间化合物催化剂上直接催化转化合成一元羧酸 2023年11月30日 支春义教授团队,连发JACS和Angew! 2023年12月14日