天大韩晓鹏Angew.:氮掺杂碳上原子分散的Se位点助力高效电催化ORR

天大韩晓鹏Angew.:氮掺杂碳上原子分散的Se位点助力高效电催化ORR
单原子催化剂(SACs)因其独特的电子结构和最大的原子利用率而受到广泛关注,并且表现出高效的催化活性。
基于此,天津大学韩晓鹏研究员(通讯作者)等人报道了一种简单的高温还原策略(HTR)制备MOF衍生的氮掺杂碳(NC)上的非金属Se单原子催化剂(Se SAs@NC),用于电催化氧还原反应(ORR)。
天大韩晓鹏Angew.:氮掺杂碳上原子分散的Se位点助力高效电催化ORR
为了研究还原温度对Se负载的影响,作者选取了3种温度(500 ℃、900 ℃和1000 ℃),并分别记为Se@NC-500、Se@NC-900和Se@NC-1000。
其中,Se@NC-1000表现出0.85 V的高ORR半波电位和5.53 mA cm-2的高电流密度,可与商用Pt/C相媲美。此外,基于Se@NC-1000的Zn-空气电池具有长期耐用性和高放电功率密度。
天大韩晓鹏Angew.:氮掺杂碳上原子分散的Se位点助力高效电催化ORR
通过密度函数理论(DFT)计算表明,Se原子的引入可以作为有效的催化位点并显着降低ORR的自由能垒。其中,二氧化硒(SeO2)在高温下被NC还原为Se,并部分锚定形成C-Se-C键。
因此,所制备得Se SAs@NC催化剂表现出优异的ORR活性和稳定性,甚至超过了最先进的贵金属催化剂和许多已前报道的纳米催化剂。该工作展示了利用无金属单原子材料进行高效电催化的前景,同时为制备非金属SACs材料提供了一种新颖、简便和实用的策略。
天大韩晓鹏Angew.:氮掺杂碳上原子分散的Se位点助力高效电催化ORR
Atomically Dispersed Selenium Sites on Nitrogen-doped Carbon for Efficient Electrocatalytic Oxygen Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114441.
https://doi.org/10.1002/anie.202114441.

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