虽然GaN已经用于Si和Pt体系或其他电催化剂，但对Si/GaN体系结构的基本了解还很少。对于它们长期稳定性的来源，要么是通过中间物相关的自愈效应，要么是与它们的热力学稳定性有关，但到目前为止仍不清楚。就在今年的4月，劳伦斯伯克利国家实验室Francesca M. Toma、Tadashi Ogitsu和密歇根大学的Zetian Mi等人通过使用基于不同光谱和微观技术以及DFT计算的相关方法，对GaN化学转化的机理有了更加深入的了解，而化学转化是自我优化的起源。研究发现，GaN晶粒的侧壁通过部分O取代N位点、形成一层薄薄的氧化GaN，并显示出更高的析氢催化位点密度。这项工作表明GaN通过化学转化为氧化GaN，有效提高了催化活性与稳定性，从而显示了氧化GaN层作为析氢保护性催化涂层的前景。相关工作以《Development of a photoelectrochemically self-improving Si/GaN photocathode for efficient and durable H2 production》为题在《Nature Materials》上发表论文。图 Si/GaN光电阴极的自我优化行为图 Si/GaN光电阴极的表面化学分析
劳伦斯伯克利国家实验室Francesca M. Toma等人首先以Cu2O作为模型光电阴极，通过相关表征方法，确定了Cu2O在不同的电解质下进行HER和CO2RR相关的光电化学转变。与理论预测一致，作者证明了Cu2O在光照下同时经历了光生电子的还原和材料中空穴的氧化，并且不同电解质的降解速率不同，这与电解质中OH–离子的存在有关。因此，作者为这种材料提供了一种合理的保护方案设计，使用Ag催化剂加速光生电子的转移，并通过构筑Z-Scheme来分离空穴，以确保持续和选择性的光驱动CO2RR生产乙烯。结果表明，在平衡条件下，该光电阴极具有稳定的CO2还原光电流，对乙烯的法拉第效率约为60%，而裸Cu2O在几分钟内发生降解。相关工作以《Investigation and mitigation of degradation mechanisms in Cu2O photoelectrodes for CO2 reduction to ethylene》为题在《Nature Energy》上发表论文。
