西工大张健/西湖大学王涛Nat. Commun.: N-杂环卡宾金属配合物中富电子金属位点用于高效电催化乙炔半氢化

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西工大张健/西湖大学王涛Nat. Commun.: N-杂环卡宾金属配合物中富电子金属位点用于高效电催化乙炔半氢化
电催化乙炔半加氢由于其环境友好性和经济效率而成为热催化乙炔加氢的有前景的替代方法，但由于来自包括析氢、过度加氢和碳-碳偶联反应等副反应的强烈竞争，其性能远低于热催化反应。
基于此，西北工业大学张健、西湖大学王涛等报道了一种N-杂环卡宾(NHC)-金属配合物，由于强烈的σ供体N-杂环卡宾配体具有富电子金属中心，该催化剂可选择性电催化乙炔半氢化。
西工大张健/西湖大学王涛Nat. Commun.: N-杂环卡宾金属配合物中富电子金属位点用于高效电催化乙炔半氢化
西工大张健/西湖大学王涛Nat. Commun.: N-杂环卡宾金属配合物中富电子金属位点用于高效电催化乙炔半氢化
在一系列NHC-金属配合物(Cu、Ag、Au和Pd)中，NHC-Cu显示出乙烯在纯乙炔流下的法拉第效率(FE乙烯)≥98%。即使在100小时稳定性测试期间，在含有1%乙炔的粗乙烯原料中也显示出>99%的乙烯特异性选择性。
此外，在粗乙烯流中，NHC-Cu的SV为9.6×10 5  mL g-1cat h-1和2.1×10-2 s-1的周转频率(TOF)并连续输出仅含有约30 ppm乙炔的乙烯产物，因此性能优于最先进的热催化剂。
西工大张健/西湖大学王涛Nat. Commun.: N-杂环卡宾金属配合物中富电子金属位点用于高效电催化乙炔半氢化
实验和密度泛函理论(DFT)计算表明，N-杂环卡宾-Cu中的Cu位点促进了亲电乙炔的吸收和亲核乙烯的解吸，最终抑制电催化乙炔半氢化过程中的副反应，表现出优异的半氢化性能。
这项工作不仅为N-杂环卡宾-金属配合物在电催化领域打开了一扇新窗口，而且还为选择性加氢催化剂的设计提供了见解。
Efficient Electrocatalytic Acetylene Semihydrogenation by Electron-Rich Metal Sites in N-Heterocyclic Carbene Metal Complexes. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26853-0

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