兰亚乾/陈宜法Angew.：卟啉基COF中加入CO2电还原辅助物实现调节整体形态和提升性能

为了探索高效CO₂电还原中的共价有机框架（COF），迫切需要能够同时调节形态和提高电还原性能的策略。

基于此，南京师范大学兰亚乾教授和陈宜法副教授（共同通讯作者）等人报道了一种基于功能化剥离剂的策略，同时将大块COF修饰并剥离成功大尺寸（~1.0 μm）和超薄（~3.8 nm）纳米薄片（Cu-Tph-COF-Dct），并研究其CO₂电还原性能。

作者利用功能化剥离剂（2, 4-diamino-6-cholo-1, 3, 5-triazine, 简称Dct）作为CO₂还原助剂，用于CO₂RR催化剂的多米诺形貌调节和性能提升，其中含有三嗪和氨基固定化Dct可以加强CO₂的吸收/活化，稳定活性中间体并促进CO的产生，从而富集Cu活性位点周围的CO浓度。

通过实验测试发现，优化后由顺序的铜卟啉和Dct催化单元组成的COF系统，在-0.90 V下实现了甲烷的法拉第效率（FE）约为80%，电流密度为-220.0 mA cm^-2，与裸COF提高了近一倍，优于大多数已报道的Cu基电催化剂。

此外，通过密度泛函理论（DFT）计算系统地研究了Dct作为CO₂还原助剂的重要作用和详细的催化机制。该工作不仅提出了基于COF的电催化剂的分子功能化和剥离概念，而且还为电催化CO₂RR及其他方面的碳氢化合物生成和催化剂优化提供了直观的理解。

Imparting CO₂ Electroreduction Auxiliary for Integrated Morphology Tuning and Performance Boosting in a Porphyrin-based Covalent Organic Framework. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114648.

https://doi.org/10.1002/anie.202114648.

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兰亚乾/陈宜法Angew.：卟啉基COF中加入CO2电还原辅助物实现调节整体形态和提升性能

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