Nature子刊：DFT筛选！单原子二聚体原子界面用于高效pH值通用HER

由于氢气(H₂)具有高能量存储密度和燃烧后零碳排放，水电解产生的氢(H₂)燃料被认为是最有前途的化石燃料替代品。各种水电解槽对电解液的pH值有不同的要求，因此，在酸性和碱性介质中均具有优异性能的pH通用型HER催化剂的设计和合成至关重要。

目前，铂(Pt)和Pt基催化剂仍然是性能优异的pH通用HER电催化剂，但其有限的可用性和高成本阻碍了它们的大规模应用。因此，探索具有类似Pt的pH通用HER活性的非贵金属基电催化剂迫在眉睫。

近日，韩国成均馆大学Hyoyoung Lee团队根据密度泛函理论(DFT)计算的结果，开发了一种简便的策略，通过原位捕获金属离子，然后通过热解来精确控制的N的数量，在N掺杂碳上获得NiCo-SAD(NiCo-SAD-NC)；由于Ni-Co原子界面之间的协同相互作用，它可以在很宽的pH范围(0-14)内有效地催化复杂的HER。

XANES、EXAFS、AC-STEM和XPS结合理论计算分析了NiCo-SAD-NC的详细结构。结果表明，NiCo-SAD-NC含有通过N配位稳定的原子级Ni-Co键。另外，正如DFT计算所预测，SAD结构中Ni-Co原子界面处的协同相互作用可以显着提高d带中心，导致其更接近费米能级并加速水解离，从而提高pH通用HER活性。

所制备的NiCo-SAD-NC具有优异的pH通用HER活性。在1.0 M KOH和0.5 M H₂SO₄中， NiCo-SAD-NC在电流密度为-10 mA cm^-2处的HER过电位分别为61 mV和54.7 mV。

另外，NiCo-SAD-NC在酸/碱介质中-50 mA cm^-2电流密度下也表现出至少50小时的长期稳定性。综上，NiCo-SAD-NC的活性甚至相当/优于商业Pt-C/Pt-SAC，并且优于大多数最近报道的基于TM的单原子电催化剂。

Moving beyond bimetallic-alloy to single-atom dimer atomic-interface for all-pH hydrogen evolution. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-27145-3

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Nature子刊：DFT筛选！单原子二聚体原子界面用于高效pH值通用HER

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