中科大江海龙JACS: 性能提升靠“近邻”！相邻Fe和Ni单原子对的非键相互作用增强CO2电还原

具有高原子利用率的单原子催化剂(SAC)在催化各种反应中具有巨大的优势。然而，SAC中的单原子位点通常被认为是独立的单元，而在很大程度上忽略了相邻位点的相互作用。

基于此，中国科学技术大学江海龙团队开发了一种Zn辅助原子化策略(ZAAS)，将Fe和Ni单原子结合到MOF衍生的氮掺杂碳中(Fe₁-Ni₁-N-C)。

由于相邻的Fe和Ni单原子对的协同作用，Fe₁-Ni₁-N-C对CO₂的电催化还原性能显着提高，Fe₁-Ni₁-N-C在-0.5 V的电位下实现了超高的CO FE(96.2%)，远远超过具有单独的Fe或Ni单原子的Fe₁-N-C和Ni₁-N-C。

Fe₁-Ni₁-N-C可以在-0.5 V下连续运行10小时，CO的电流密度和FE几乎不变。此外，Fe₁-Ni₁-N-C在Zn-CO₂电池中也表现出优异的性能，具有出色的CO选择性(1 mA，FE为93.4%)和耐久性。

实验和密度泛函理论(DFT)计算表明，相邻Fe-N₄和Ni-N₄位点在增强Fe₁-Ni₁-N-C的CO₂RR性能方面具有协同作用。

在Fe₁-Ni₁-N-C (Fe₁-Ni₁-N-C(Fe))中的Fe位点上形成COOH*的自由能远低于它们相邻的Ni位点(Fe₁-Ni₁-N-C(Ni)以及Ni₁-N-C和Fe₁-N-C，Fe位点的CO₂RR性能通过其相邻的Ni-N₄位点协同促进得到了极大的提高。

该项工作通过操纵相邻单原子位点的相互作用为优化单原子催化剂的性能创造了新策略。

Non-Bonding Interaction of Neighboring Fe and Ni Single-Atom Pairs on MOF-Derived N-Doped Carbon for Enhanced CO₂ Electroreduction. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08050

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/18/878edf9b67/

中科大江海龙JACS: 性能提升靠“近邻”！相邻Fe和Ni单原子对的非键相互作用增强CO2电还原

相关推荐