钙钛矿太阳能电池，又登Science

钙钛矿太阳能电池（PSC）是一种很有前途的光伏（PV）技术，据报道，认证的功率转换效率（PCE）高达25.5%。尽管有这种高性能，但设备的稳定性阻碍了它们的商业化。提高设备稳定性的努力包括缺陷钝化、接触层修饰和封装。使用二维（2D）钙钛矿作为界面改性层具有解决表面缺陷的巨大潜力，特别是提高PSC的稳定性和效率。Ruddlesden-Popper（RP）2D分层钙钛矿，基于苯基铵（PEA⁺）或丁基铵（BA⁺），已被广泛应用于3D钙钛矿薄膜表面，以减少缺陷密度并提高器件稳定性。这种大块的有机阳离子通常自行组装成屏障层，以防止表面水的吸附或进入。

然而，基于阳离子的大块2D结构通常表现出各向异性和电荷传输不良，并容易受到电荷提取屏障形成的影响，这阻碍了设备的有效运行。

美国可再生能源实验室朱凯、Bryon W. Larson、Fei Zhang和托莱多大学Yanfa Yan（均为共同通讯作者）等人在Science上发表文章，Metastable Dion-Jacobson 2D structure enables efficient and stable perovskite solar cells，结果表明，三维（3D）有机无机卤化物钙钛矿太阳能电池（PSC）的性能可以通过2D分层钙钛矿的表面处理来提高，这些钙钛矿具有高效的电荷输送。

作者展示了一种合理的设计策略，以基于亚稳态Dion-Jacobson（DJ）2D钙钛矿表面层的平面外空穴传输最大化，该表层通过使用不对称大块的有机分子来减少传输能垒，从而实现高效稳定的钙钛矿太阳能电池。图1展示了最大化2D钙钛矿中平面外电荷传输的一般设计策略。

钙钛矿太阳能电池，又登Science

图1. 概念设计

由于自由电子和空穴分别局限在[PbI₆]平面的导带最小值（CBM）和价带最大值（VBM），并且由于两个相邻的[PbI₆]平面之间的距离很长，平面外电荷传输必须穿过大块的阳离子有机层。

因此，它主要受到两个因素的限制：（i）有机层内的载流子流动性低；（ii）[PbI₆]平面和大块的有机阳离子之间的能量屏障。

为了减轻第一个限制，基于短和单层二价有机铵阳离子（DMePDA²⁺和BDA²⁺）的DJ 2D结构通常比基于双层单价有机氨阳离子的RP 2D结构更可取。为了降低第二个限制因素，需要优化[PbI₆]平面和大块阳离子有机层之间的带偏移。

作者最大限度地利用亚稳态Dion-Jacobson（DJ）2D钙钛矿层的空穴传输，调节了不对称大块有机分子的定向排列。空位传输的能量屏障降低使平面外传输速率提高了4到5倍，n=1 2D PSC的功率转换效率（PCE）为4.9%。使用亚稳态DJ 2D表层，三种常见的3D PSC的PCE增强了约12-16%，可以达到约24.7%。对于三阳离子混合卤化物PSC，在~40°C的N₂条件下，经过1000小时的1太阳光照后，初始PCE仍保留90%。

图2. 2D薄膜结构、输运和器件性能

钙钛矿太阳能电池，又登Science

图3. 表面处理

钙钛矿太阳能电池，又登Science

图4. 器件性能

文献信息

Metastable Dion-Jacobson 2D structure enables efficient and stable perovskite solar cells. Sciecne 10.1126/science.abj2637 (2021)

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj2637

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