Appl. Catal. B.: Ru-N亲合性助力N-RuO2电催化HER

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Appl. Catal. B.: Ru-N亲合性助力N-RuO2电催化HER为了实现电化学高效的制氢，研究人员致力于开发具有零氢结合能(ΔGH*=0)的析氢反应(HER)电催化剂以平衡吸附和解吸。
近日，韩国蔚山国家科学技术研究院(UNIST)Hyun-Kon Song和Jun Hee Lee等通过实验研究表明，对氧化钌进行氮掺杂(N-RuO2)可以使其ΔGH*接近零或促进氢解吸过程来提高的HER活性。
Appl. Catal. B.: Ru-N亲合性助力N-RuO2电催化HER
Appl. Catal. B.: Ru-N亲合性助力N-RuO2电催化HER
氮掺杂的氧化钌(N-RuO2)是通过热解含氮聚合物与钌前体来制备的。由吡咯烷酮与钌强烈配位的Pyrd-PVA-CN制备具有高Ru-N亲和度(Ru-N CN=0.9)的高氮掺杂RuO2(N0.9-RuO2@NC)。
另一方面，由不含吡咯烷酮的PVA-CN作为含氮弱配位前驱体，合成较少氮掺杂的RuO2(N0.5-RuO2@NC，Ru-N CN=0.5)。保证Ru-N亲合性的氮掺杂显着提高了RuO2催化剂的HER电活性。HER活性沿着Pt/C < RuO2@C < N0.5-RuO2@NC < N0.9-RuO2@NC增加。
Appl. Catal. B.: Ru-N亲合性助力N-RuO2电催化HER
通过对N-RuO2进行密度泛函理论(DFT)计算，提出了HER的双活性中心机制。水分子与*Ru和*N的两个活性中心结合后，在碱性介质中分裂形成HO-*Ru和H-*N。氢由H-*N产生，而OH–由HO-*Ru产生。N-RuO2的表面氮(*N)比RuO2的*O更缺乏电子，结合质子的能力更弱，因此ΔGH*趋向更正值，更接近解吸态的能量以进行析氢(从*O的-0.56 eV到*N的-0.25 eV)。
此外，N-RuO2的*Ru，比未掺杂的RuO2的富电子，以一种更简单的方式释放出OH–，因为氮掺杂剂比表面氧从表面的钌中获取了更少的电子。
Metal-Nitrogen Intimacy of The Nitrogen-Doped Ruthenium Oxide for Facilitating Electrochemical Hydrogen Production. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120873

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