港中大/中大ACS Catal.:变废为宝!用生物质废物制备的光催化剂用于H2O2合成

港中大/中大ACS Catal.:变废为宝!用生物质废物制备的光催化剂用于H2O2合成
催化法是一种在纯水中可持续和绿色合成H2O2的有前途的方法。但是目前用于光催化制H2O2的光催化剂活性不高,这限制了其实际应用。因此,制造先进的光催化剂和开发适当的氧还原策略是在纯水中高效合成H2O2的关键。
近日,香港中文大学JimmyC.Yu(余济美)中山大学胡卓锋等通过对生物质(葡萄糖、纤维素、杂草、水稻、牛粪、向日葵等)进行水热处理得到水热碳质碳(HTCC),该光催化剂能够用于在纯水中高效合成H2O2
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实验结果表明,以纤维素为原料制备的HTCC具有更高的活性。在可见光照射下,HTCC(纤维素)在纯水中的H2O2生成速率高达1.16 mmol gcat-1 h-1;其在420 nm光照下的量子产率(AQE)为18.2%,创造了新的记录。
另外,HTCC在第五个循环中,H2O2生成速率没有明显下降(<8%),表明HTCC稳定且可重复使用。
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机理实验和密度泛函理论(DFT)计算表明,HTCC上的H2O2生产主要通过以超氧阴离子为中间体的两步氧还原反应进行,并且HTCC以五环为活性位点吸附和激活O2。HTCC上O2吸附的能量为-0.69 eV,吸附的O2具有大大加长的O=O键(1.209 Å到1.291 Å),这有利于 HTCC到O2的电子转移,表明HTCC是O2活化和H2O2生产的优良催化剂。
这项工作提供了对HTCC光催化剂上氧活化的见解,并突出了其在纯水中合成H2O2的具有前景的应用。
Fabrication of a Photocatalyst with Biomass Waste for H2O2 Synthesis. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03690

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