吕炯/李隽等人Nature Nanotechnology:规模化制备单原子催化剂,金属载量可达23 wt%!

吕炯/李隽等人Nature Nanotechnology:规模化制备单原子催化剂,金属载量可达23 wt%!
成果介绍
多相单原子催化剂(SACs)将单分散原子金属中心与可调制的配位环境相结合,被广泛应用于各种催化反应。然而,在金属含量超过2 wt%时实现单原子分散仍然具有挑战性。同时,目前的大多数制备技术仍不具备规模化制备的潜力。
新加坡国立大学吕炯,苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez,南方科技大学、清华大学李隽,新加坡南洋理工大学Zhao Xiaoxu等人介绍了采用浸渍和两步退火相结合的方法,在化学性质不同的载体(如氮掺杂碳(NC)、聚合氮化碳(PCN)和金属氧化物)上合成金属含量可高达23 wt%的高密度单原子催化剂。在分子水平上,通过实验和模拟表征合成机理表明,该方法依赖于控制配体从金属前驱体的去除以及与载体的相互作用,即通过逐步去除配体、控制金属前驱体与载体的键合,可以防止其热诱导聚集成纳米颗粒。
进一步地,本文通过机器人自动合成、公斤级规模化制备,其所得产物的可重复性、性能并无多大差异,证明了本文所提出的方法具有高效性,并提供了探索几乎无限的单一或多金属催化剂库的途径。随着金属含量的增加,反应性大大增强,这可以根据特定的实际应用来进一步自选择优化表面金属的密度。此外,在三个不同的催化系统中观察到的依赖负载量的位点的特异性活性,也反映了多相催化剂设计时存在的众所周知的复杂性,而现在可以用具有广泛可调金属负载的单原子催化剂库来解决这一问题。
相关工作以Scalable two-step annealing method for preparing ultra-high-density single-atom catalyst libraries为题在Nature Nanotechnology上发表论文。
图文详情

吕炯/李隽等人Nature Nanotechnology:规模化制备单原子催化剂,金属载量可达23 wt%!

图1. UHD-SACs的合成

吕炯/李隽等人Nature Nanotechnology:规模化制备单原子催化剂,金属载量可达23 wt%!

图2. UHD-SACs的电镜和光谱表征

吕炯/李隽等人Nature Nanotechnology:规模化制备单原子催化剂,金属载量可达23 wt%!

图3. 多金属UHD-SACs的ADF-STEM图像以及EDS映射

吕炯/李隽等人Nature Nanotechnology:规模化制备单原子催化剂,金属载量可达23 wt%!

图4. 自动合成单原子催化剂

吕炯/李隽等人Nature Nanotechnology:规模化制备单原子催化剂,金属载量可达23 wt%!

图5. UHD-SACs的合成机理研究
吕炯/李隽等人Nature Nanotechnology:规模化制备单原子催化剂,金属载量可达23 wt%!
图6. UHD-SACs的催化性能
总结与展望
综上所述,本文建立了可扩展的湿化学方法,在化学性质不同的载体上来负载广泛的过渡金属,从而制备UHD-SACs,这是对其实际应用的新突破。实验和理论分析表明,两步退火方法在稳定孤立金属原子、实现高表面密度方面的成功源于金属前驱体与载体的选择性结合。这种受控制的相互作用使弱相互作用的物种得以去除,从而避免了上述物种会在完全分解后发生聚集。
除了单金属体系外,还可以很容易地扩展到多金属体系库,证明了两步退火方法的普遍适用性。自动化和大规模合成的可重复性,证明了该方法的高效性,为UHD-SACs在可持续化学和能源转化中的广泛应用铺平了道路。
文献信息
Scalable two-step annealing method for preparing ultra-high-density single-atom catalyst libraries,Nature Nanotechnology,2021.
https://www.nature.com/articles/s41565-021-01022-y

原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/18/a6d45b0b62/

(0)

相关推荐