Appl. Catal. B.: TiO2表面酸性/碱性中心和氧化还原位点在光催化CO2还原中的作用

Appl. Catal. B.: TiO2表面酸性/碱性中心和氧化还原位点在光催化CO2还原中的作用
开发将CO2还原为燃料和化学品的可持续工艺是提供清洁能源解决方案的最重要挑战之一。使用阳光作为可再生能源是一种有趣的替代方案,可以为人工光合作用所需的电子转移提供动力。即使氧化还原位点主要负责该过程,其他反应性酸性/碱性中心也有助于整个反应途径。然而,充分了解CO2光还原机制仍然是一个科学挑战。
基于此,IMDEA能源研究所Víctor Ade la PeñaO’Shea胡安卡洛斯国王大学David P.Serrano等报告了一种结合原位光谱、理论研究和催化实验的相互关联的策略。
Appl. Catal. B.: TiO2表面酸性/碱性中心和氧化还原位点在光催化CO2还原中的作用
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这些研究表明CO2光还原产物受TiO2上的碳沉积物(即有机分子、碳酸盐和碳酸氢盐)影响表面。这些催化途径主要受PCET过程控制,最重要的是,紫外线照射会导致TiO2活性位点的氧化还原特性发生相关变化,且表面和反应介质的酸/碱特性在选择性和失活途径中起着关键作用。
这种TiO2失活主要是由碳酸盐和过氧物质的形成引发的,而活性可以通过温和的酸洗处理部分恢复。
Appl. Catal. B.: TiO2表面酸性/碱性中心和氧化还原位点在光催化CO2还原中的作用
这些发现揭示了CO2光还原机制尚不清楚的主要阴影,同时揭示了控制活性和稳定性的因素。
此外,这项工作为合理设计高效光催化剂奠定了基础,这可能对多种潜在应用具有重要意义,例如水分解、生物质光转化、氨生产和其他可再生能源应用的光驱动催化反应。
The Role of the Surface Acidic/Basic Centers and Redox Sites on TiO2 in the Photocatalytic CO2 Reduction. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120931

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