共价三嗪骨架（CTFs）具有芳香族三嗪键，是共价有机骨架（COFs）的一个子类。CTFs是通过共价连接轻元素（C、N和H）构建而成，而这些轻元素具有高孔隙率、高氮含量和良好的热/化学稳定性等优点，因此CTFs在气体分离和储存、光/电/热催化等领域具有广阔的应用前景。研究发现，晶体CTFs具有2D扩展共轭结构，有利于光催化析氢反应（HER）。大多数已报道的水分解系统都是使用悬浮CTFs，其存在量小、难以回收的缺点。

但薄膜型光催化剂具有以下固有优势：1）光散射小、光吸收增强、产生更多载流子，具有更好的光催化性能；2）易于回收和扩展，其可以很容易地集成到固定化光催化系统中。然而，目前关于CTFs基薄膜制备的报道很少，而且都是采用超强酸催化法制备的。同时，很难控制薄膜的厚度、横向尺寸和结晶度，因此在温和的反应条件下制备横向尺寸大、厚度可控的CTFs薄膜仍然是一个挑战。总之，目前CTFs的发展面临三大挑战：（1）温和高效的合成方法，影响结果材料的化学结构和能带结构；（2）结晶度，限制了电荷转移和光催化性能；（3）可加工性，限制了它们的实际应用。

在2021年11月15日，华中科技大学谭必恩教授（通讯作者）等人报道了一种实用且有效的方法，即通过脂肪胺辅助界面聚合制备了具有大横向尺寸和可控厚度的自支撑半结晶CTFs薄膜。在这种情况下，可溶于二甲基亚砜（DMSO）的醛单体通过与正己胺反应转化为不溶于二甲基亚砜的亚胺前体。亚胺前体可以扩散到DMSO表面，引导醛单体的初始排列，同时生成DMSO/空气界面。这样，聚合反应被限制在界面上，而不是均相反应。通过高分辨率透射电子显微镜（HR-TEM）、粉末X射线衍射（PXRD）、掠入射广角X射线散射（GIWAXS）和小角X射线散射（SAXS）分析探讨了半晶体结构。

该CTFs薄膜的横向尺寸高达250 cm²，平均厚度可在30-500 nm之间调整，因此其可以很容易地作为固定化光催化剂负载在载体上。因此，作者利用加载在玻璃上的CTFs薄膜来测试光催化析氢反应（HER）性能。在可见光照射下，含铂纳米颗粒（Pt NPs）的固定化光催化剂的HER速率为5.4 mmol h^-1 m^-2（约为10.2 mmol h^-1 g^-1）。该工作强调了基于有机溶剂/空气界面聚合的自支撑、半结晶和大尺寸CTFs薄膜的控制合成，并为制备固定化光催化剂提供了合理的途径，促进了CTFs和COFs薄膜的发展。

综上所述，作者通过脂肪胺辅助界面聚合成功合成了自支撑、半结晶、大面积CTFs薄膜。通过调整单体的浓度，厚度可以很容易地在30-500 nm之间进行调节。共轭网络和大的横向尺寸提供了一个很好的模型来研究它们作为固定化光催化剂的光催化HER性能。作者发现在存在助催化剂（Pt NPs）的可见光照射下，其HER速率高达5.4 mmol h^-1 m^-2（约为10.2 mmol h^-1 g^-1）。

作者认为所提出的空气/有机溶剂界面聚合策略为制备固定化光催化剂提供了一种合理的方法，并且还可以解决先前报道的界面策略中单体溶解度不足的缺点。此外，该策略还为克服CTFs薄膜的可加工性提供了重大进展。因此，这些发现为CTFs和COFs薄膜的形成提供了重大发展，因为它们有可能集成到未来用于光电、传感、分离和能源技术应用的器件中。

Immobilized covalent triazine frameworks films as effective photocatalysts for hydrogen evolution reaction.Nature Communications, 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-26817-4.