天大张兵/于一夫ACS Catal.: 一“Ru”二鸟，Ru掺杂的Pd纳米颗粒用于氮电氧化制硝酸盐

2023年10月18日下午9:35 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 9

电催化氮氧化为硝酸盐是传统硝酸盐合成工业的一种有前景的替代方案，但其伴随着巨大的能源消耗和温室气体排放等缺点。并且破坏氮气中的N≡N三键(941 kJ mol^-1)仍然具有挑战性，因此，开发具有既定反应途径的高效电催化剂非常重要。

近日，天津大学张兵、于一夫等制备了一系列Ru掺杂的Pd材料，该材料具有优异的电催化氮氧化性能。

试验结果表明，优化后的Pd_0.9Ru_0.1(77.7 μmol g_cat^-1 h^-1)在电催化氮氧化成硝酸盐方面表现出优异的性能，大大优于纯Pd(43.1 μmol g_cat^-1 h^-1)和Ru(0 μmol g_cat^-1 h^-1)样品。

¹⁵N同位素标记结果表明，所得硝酸盐全部来自N₂电氧化。电化学原位拉曼光谱揭示氮电氧化的活性物种在于在Pd_0.9Ru_0.1和Pd表面原位形成的Pd_0.9Ru_0.1O₂和PdO₂。

原位FTIR、差分电化学质谱(DEMS)和DFT计算清楚地揭示了氮电氧化的反应途径。结合实验结果和密度泛函理论(DFT)计算，研究人员证明Ru掺杂增加了Pd^IV活性物种的数量并降低了电位限制能垒，从而提高了氮氧化的电催化性能。

Ru-Doped Pd Nanoparticles for Nitrogen Electrooxidation to Nitrate. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c04360

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