吴一民/谭忠超等Nature子刊：AgCu SAA加上Ag NP，实现级联电催化CO2转化为多碳产物

利用可再生电力将CO₂电催化还原为有价值的化学品，为CO₂的回收和利用提供了一条可持续的途径。在过去的几十年中，通过电催化CO₂还原反应(CO₂RR)生成单碳产物(特别是CO和CH₃COOH)的研究取得了巨大的进展。然而，由于C1产物的价值低，从CO₂RR中生产多碳产品比C1产品更具吸引力。

目前，Cu已被证明是唯一能有效催化CO₂成为多碳产物的金属，然而纯Cu表面上缓慢的C-C偶联动力学严重阻碍了多碳产品的大规模生产。因此，目前迫切需要开发有效的策略来对Cu进行修饰改性以改善Cu基催化剂生产的多碳产品的性能。

基于此，滑铁卢大学吴一民、谭忠超和卡尔加里大学Samira Siahrostami等开发了一种AgCu单原子和纳米粒子级联催化剂(AgCu SANP )，其中AgCu单原子合金(SAA)作为C-C偶联位点，而Ag纳米颗粒(NP)用于产生CO。

实验结果和理论计算表明，Ag单原子掺杂Cu NP时，由于Cu原子与相邻Ag原子的不对称成键以及压应变作用，使得*CO在Cu位上的吸附能大大增加，从而使C-C耦合能力比纯Cu NP有明显提高。同时，纳米颗粒中有更多的未配位的Ag位点，这些低配位的Ag原子在CO₂还原为CO的反应中最为活跃。因此，Ag原子起着以下两个关键作用：1.促进CO₂还原为CO；2.CO原子溢出到这个不对称的活性位点，加速了C-C偶联反应。综上，AgCu SAA和Ag NP的级联催化作用是产生高C₂₊选择性的主要原因。

电化学测试结果显示，在碱性电解质流动池中，AgCu SANP级联催化剂在720 mA cm⁻²电流密度下(−0.65 V)的多碳产物的法拉第效率为94±4%，远高于Cu NP (56±7%)、AgCu SAA (78±3%)和AgCu NP (73±1%)。

此外，当进料CO₂浓度降低到20%时，AgCu SANP对CO₂RR的FE为95±2%，对C₂₊产物的FE为76±1%；当CO₂气体浓度从15%降至10%时，C₂₊ FE从57±6%(占总CO₂RR的70%)降至35±1%(占总CO₂RR的43%)，表明AgCu SANP在实际条件下具有广阔的应用前景。综上，该项工作不仅报道了一种高效的多碳产品生产催化剂，而且为未来选择性C₂₊产物的生产提供了一种级联催化策略。

Cascade Electrocatalysis via AgCu Single-atom Alloy and Ag Nanoparticles in CO₂ Electroreduction toward Multicarbon Products. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41871-w