徐坤/李村成AFM：Se沉积调控Co4N纳米线阵列的表面电子结构助力高效HER

将非金属杂原子引入主体材料晶格是调节电催化剂表面电子结构以提高其电催化性能的常用方法。然而，杂原子的掺入不可避免地会引发晶格应变和空位，从而导致主体材料结构的巨大变化。在这种情况下，在苛刻的碱性介质中，掺杂催化剂在催化过程中容易发生重构，这阻碍了对催化剂结构与催化性能之间的关系的理解。

基于此，安徽大学徐坤教授和济南大学李村成教授（共同通讯作者）等人报道了一种简便的表面硒（Se）修饰策略，并利用该策略构建了Se-Co₄N，用于增强氮化钴（Co₄N）纳米线阵列的碱性析氢反应（HER）催化活性。

通过X射线衍射（XRD）图、X射线光电子能谱（XPS）、高分辨率透射电子显微镜（HR-TEM）和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）曲线拟合分析表明，通过使用一种新的低温Se升华方法，在表面引入Se原子以优化Co₄N的表面电子结构，而且体相结构没有明显变化。

此外，密度泛函理论（DFT）计算结果还显示了其内在催化活性的增强，证实了Se表面修饰对HER表面电子优化的重要作用。

得益于Se表面改性的效果，对比原始Co₄N，Se-Co₄N纳米线阵列电极在碱性介质中的电催化HER活性提高了近6.5倍。该工作为能量储存和转换领域的先进电催化剂的设计提供了新的指导。

Surface Electronic Structure Modulation of Cobalt Nitride Nanowire Arrays via Selenium Deposition for Efficient Hydrogen Evolution. Adv. Funct.Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202109792.

https://doi.org/10.1002/adfm.202109792.

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徐坤/李村成AFM：Se沉积调控Co4N纳米线阵列的表面电子结构助力高效HER

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