清华安晓强/北航刘利民ACS Catal.: 晶面调节局部配位环境：TiO2上双原子共催化助力光催化分解水

光催化分解水制氢因其在解决能源危机和环境问题中的关键作用而成为研究热点。但由于光生载流子的严重复合，所开发的光催化剂仍然存在效率低下的问题。与常规单原子催化剂相比，双金属或多金属催化位点表现出特别高的催化活性。直到最近，精确调节相邻原子分散原子之间的电子耦合仍然是一个巨大的挑战。

近日，清华大学安晓强和北京航空航天大学刘利民等通过设计TiO₂载体的暴露面，可以轻松调节PtAu双原子的配位环境，制备了一种高效的TiO₂负载 Pt-Au异二聚体光催化剂。

通过将Pt和Au原子依次分散到具有暴露的{001}和{101}面的TiO₂光催化剂上，研究人员证明了催化剂的电子环境高度依赖于面。由于金属-载体相互作用源自配位不饱和位点，原子助催化剂通过Pt-O和Au-O键锚定在{001}-TiO₂上，而{101}-TiO₂优先于Pt-O和Au纳米颗粒。

双原子共催化PtAu/{001}-TiO₂与单独的{001}-TiO₂相比，H₂释放速率增加了1000倍，甚至比PtAu/{101}-TiO₂高4倍。

密度泛函理论(DFT)计算表明，光催化性能增强机制依赖于PtAu双原子助催化剂的协同作用，其可以相互优化Pt和Au位点的电子态，从而降低氢吸附的吉布斯自由能。特别是Pt原子被Au原子活化，通过二聚体相互作用进一步提高了催化剂的活性。

该工作中相邻交互式双金属位点的策略为合理设计具有原子工程电子态的高性能催化剂提供了新的见解。

Facet-Regulating Local Coordination of Dual-Atom Cocatalyzed TiO₂ for Photocatalytic Water Splitting. ACS Catalysis，2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03703

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清华安晓强/北航刘利民ACS Catal.: 晶面调节局部配位环境：TiO2上双原子共催化助力光催化分解水

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