大工侯军刚ACS Nano: 二维缺陷硼掺杂铌酸纳米片用于稳健的氮光固定

从氮(N₂)到氨(NH₃)的转化已成为现代化学工业领域中至关重要的工业反应。哈伯-博世(Haber-Bosch)在高温高压下会产生大量的NH₃，这需要能源消耗并释放大量二氧化碳。直接氮光固定是在温和条件下可持续生产氨的可行解决方案。然而，太阳能固氮活性位点的产生不仅限制对光吸收、电荷转移和催化效率之间关系的基本理解，而且影响了光催化活性。

基于此，大连理工大学侯军刚团队报道了具有氧空位的二维掺硼铌酸纳米片(BVo-HNbO₃ NSs)，可在没有任何牺牲剂和助催化剂的情况下实现高效的N₂光固定。

在相变的调控下，合成的BVo-HNbO₃ NSs在纯水中光催化N₂转化为NH₃表现出优异且稳定的性能。

在可见光照射下(λ > 400 nm)，BVo-HNbO₃NSs的NH₃生产速率为170 μmol g_cat^-1 h^-1，比纯水中的HNbO₃高11倍，甚至在700 nm以上的宽吸收范围内呈现12.25μmol g_cat^-1 h^-1的生产速率。在同位素标记实验和原位红外光谱中代表¹⁵NH₄⁺的双峰耦合证实了NH₃源自N₂而不是其他氮杂质。

实验分析和密度泛函理论(DFT)计算表明，硼掺杂剂和氧空位的强协同作用调节了HNbO₃的能带结构，促进了光生电荷转移，降低了自由能垒，加速了反应动力学，促进了HNbO₃的高效NH₃析出。

BVo -HNbO₃ NSs的催化活性具体表现在具有长期稳定性和对NH₃的高选择性。这项工作为设计活性光催化剂以实现稳健的太阳能N₂转化提供了策略。

Two-Dimensional Defective Boron-Doped Niobic Acid Nanosheets for Robust Nitrogen Photofixation. ACS Nano, 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c06017

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大工侯军刚ACS Nano: 二维缺陷硼掺杂铌酸纳米片用于稳健的氮光固定

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