对于锂金属电池(LMB)而言,由于电极-电解液界面和电解液溶剂化结构不稳定,工作温度升高会导致严重的容量衰减和安全问题。因此,构建能够耐受恶劣环境的先进电解液以确保稳定的LMB至关重要。
图1. 电解液设计
中国科学院福建物质结构研究所张易宁、陈远强等通过引入具有高溶剂化能力的溶剂二乙二醇二甲醚(DGDME),提出了一种稳定的局部高浓度电解液(LHCE)。计算和实验证据表明,原始的DGDME-LHCE对高温LMB具有有利的特性,包括高Li+结合稳定性、抗电化学氧化性、热稳定性和不可燃性。
此外,量身定制的溶剂化鞘结构实现了阴离子的优先分解,同时诱导出稳定的(正极和锂负极)/界面相,从而实现了负极侧均匀的锂沉积剥离行为和正极侧的高耐压性。
图2. 电解液溶剂化结构的表征
因此,与DGDME-LHCE相结合的锂电池具有出色的可逆性(使用寿命超过1900小时)。此外,使用DGDME-LHCE的Li||NCM523电池展示了卓越的循环稳定性(∼95.59%,250次循环)、高库仑效率(>99.88%)以及令人印象深刻的高压(4.5 V)和高温(60 °C)性能。总的来说,这项研究为面临严格高温挑战的锂金属电池提供了一种令人鼓舞的醚类电解液策略。
图3. 分子动力学研究和电化学性能表征
Stable Harsh-Temperature Lithium Metal Batteries Enabled by Tailoring Solvation Structure in Ether Electrolytes. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c01895
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