对下一代能源存储系统的需求日益增长，高性能锂电池的发展势在必行。不幸的是，由于固体电解质界面和孤立Li (i-Li)的不断产生，目前的Li负极表现出快速的容量衰减和短的循环寿命。在大多数测试条件下，锂枝晶非均匀溶解过程中i-Li的形成，导致了锂电池的大量容量损失。由于i-Li失去了与电流集电极的电连接，因此，被认为在电池中电化学不活跃或“死亡”。在此，来自美国斯坦福大学的崔屹等研究者分析表明，由于i-Li对电解液中电场的动态极化，它对电池运行具有高度的响应，与此前以上普遍接受的假设相矛盾。相关论文以题为“Dynamic spatial progression of isolated lithium during battery operations”于2021年12月22日发表在Nature上。孤立锂(i-Li)，由于金属锂失去与电流集电极的电连接，通常被认为是电池的电化学不活跃或死亡。人们已普遍关注到，通过优化电解质化学、界面性质和电极结构，可以来抑制其形成的策略。虽然从工程角度来看已经取得了实质性的改进，但i-Li的形成和积累，仍然是大多数锂电池容量损失的主要原因。研究者注意到，锂电池的产生及其有害后果，并不仅限于锂电池。锂离子电池中的石墨阳极在快速充电和过充电时也会形成i-Li。在此，研究者想要知道：i-Li是否能够对电化学过程做出响应，或者它是否真的像人们普遍认为的那样“死亡”？在典型的锂基电池中，电解液中的锂盐分解成正离子和负离子，在电池运行过程中在电极之间携带离子电流。这些离子电流会在电解液中产生电势梯度(∇ϕl)。虽然i-Li失去了与电流集电极的电连接，但它暴露在电解液中的电场中。结果，i-Li上的电荷分布将被改变，从而屏蔽外部电场，即i-Li的极化(图1)。积累的正负电荷，将破坏i-Li/电解质界面的平衡状态，并在i-Li上引起电荷转移反应。这种响应的驱动力是界面间的电位差(或过电位差η)，可以描述为：其中ϕLi、ϕl、Eeq分别代表Li的电势(常数)、局部电解质电势和Li沉积/溶解反应的平衡电势。
