哈工程/石大Small：通过缺陷Co-N-C电催化剂与石墨烯量子点的协调工程促进氧还原反应

开发用于氧还原反应（ORR）的M-N-C电催化剂对于氢氧燃料电池和金属空气电池的应用具有重要意义。基于此，哈尔滨工程大学范壮军教授，中国石油大学黄毅超教授，任浩副教授（共同通讯作者）等人开发了一种协调工程策略，通过将富氧石墨烯量子点（GQD）接枝到沸石咪唑骨架（ZIF）前体上来提高Co-N-C电催化剂的ORR动力学和稳定性。优化的富氧GQD功能化Co-N-C（G-CoNOC）电催化剂表现出更高的质量比活性，并且在200 h后仍保持90.0 %的稳定性。

作者通过DFT计算深入研究了G-CoNOC的ORR活性和耐久性的潜在机制，分别构建了五个具有代表性的催化剂模型（Co-N₄, Co-N₃-O, Co-N₂-O₂, Co-N-O₃和Co-O₄），研究了ORR和H₂O₂还原反应的基本步骤。

计算结果表明，ORR的速率决定步骤为*OH + e^– → OH^– + *，其中Co-N₂-O₂的过电位最小为0.71 eV。ORR的过电位和d带中心呈现火山图关系，与Co-N₄、Co-N₃-O和Co-N-O₃相比，O配位降低了Co-N₂-O₂的d带中心。根据Sabatier原理，反应中间体的适度吸附和脱附能有利于催化反应。

为了研究H₂O₂还原反应的催化活性，本文进一步计算了OOH^–中间体的吸附能，O配位增加了ΔE_OOH-，说明H₂O₂容易被捕获并吸附在活性位点上。总之，GQDs可以有效地优化Co-N₂-O₂活性位点的电子结构，以实现所需的OOH^–吸附能，从而通过进一步促进H₂O₂还原来提高ORR动力学和稳定性。

Coordination Engineering of Defective Cobalt-Nitrogen-Carbon Electrocatalysts with Graphene Quantum Dots for Boosting Oxygen Reduction Reaction. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202207227.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202207227.

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