白莹/闫冬AM：铜基硫化物中Sn与Zn的协同取代实现优异的钠离子存储

过渡金属硫化物已被认为是高能钠离子电池的候选负极。然而，它们的应用受到低电荷存储或巨大体积变化以及缓慢反应动力学的严重阻碍。

在此，河南大学白莹、闫冬等人基于铜基硫化物提出了一种有效的协同掺锡-锌替代策略。首先，通过引入合金基Sn元素，硫化铜的Na离子存储能力显著提高。然而，由于高钠离子吸收，该过程伴随着结构稳定性的牺牲。随后，为了保持高的钠离子存储容量，同时提高循环和速率能力，进行了Zn取代策略（取部分Sn位点），这可以显著促进钠离子的扩散/反应动力学，并减轻晶体框架内的机械应变应力。

Sn的协同掺入和Zn的取代使铜基硫化物具有高比容量（在0.5 A g^-1下为~560mAh g^-1）、超稳定的可循环性（80次循环，容量保持率为~100%）、高达200 A g^-1的优异倍率能力和超快充电特性（在约190 mAh g^-1输入下每次充电约4s）。

图1. CS、CTS和ZCTS的循环性能

总之，本工作提出了一种协同掺锡-锌替代方法，成功地开发出了具有超稳定循环能力、高比容量和显著快速充电性能的优异铜基硫化物。研究表明通过掺锡在铜基硫化物中引入额外的Na-Sn合金化反应，大大提高了其钠离子存储能力。

锌取代后铜基硫化物的电导率提高，电化学动力学增强，机械应变应力减轻（取部分Sn位）,有助于ZCTS在不牺牲其高比容量的情况下具有优异的循环和倍率性能。此外，掺锡-锌取代是高度可控的，并且基于低成本的资源，这有助于其在实际应用中的高潜力。

图2. .基于ZCTS负极和Na₃V₂ (PO₄) ₃ /C正极的全电池原理图

Synergetic Sn Incorporation-Zn Substitution in Copper-Based Sulfides Enabling Superior Na-Ion Storage, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202305957

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白莹/闫冬AM：铜基硫化物中Sn与Zn的协同取代实现优异的钠离子存储

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