鲁汶大学AFM: 以LMO电极上的ITO为例分析人工界面工程中电子结的作用

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鲁汶大学AFM: 以LMO电极上的ITO为例分析人工界面工程中电子结的作用
高压正极的商业化仍然是一个挑战，因为这些材料在常用的有机电解液中不具有电化学稳定性。电极涂层已成为高压正极商业化不可或缺的工具，迄今为止，电绝缘和离子导电表面涂层通常用于提高电池的电化学稳定性。
鲁汶大学AFM: 以LMO电极上的ITO为例分析人工界面工程中电子结的作用
在此，比利时鲁汶大学Louis L. De Taeye等人研究了氧化铟锡 (ITO) 作为LiMn2O4（LMO）薄膜电极上的涂层，该电极将在2.4 V以上（相对于Li+ /Li，远高于电活性电位区域）循环。
作者通过使用LMO薄膜模型系统直接测量电解液分解动力学，并通过对电解液中活性材料、涂层材料和氧化还原物质的电子能带结构的理论阐述进行解释。作者发现绝缘材料而且高电子导电涂层如ITO都可以通过形成电子结来有效抑制电解液分解，同时保持离子和电子传导。
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图1. 电极-电解液界面处的结形成
结的形成是专门为ITO涂层的LMO薄膜电极制定的，但可以推广到任何材料和形态。除了精心设计的电子结对电化学稳定性的有益影响外，还可以利用高导电涂层通过创建分流导体来改善活性材料和集流体之间的接触。
这项工作也证明了对电子导电氧化物涂层的进一步设计考虑：
1) 功函数应小于与溶液中相关氧化还原物质以抑制电解液氧化；
2) 涂层的宽度应足以形成一个完整的结（即它应该超过能带弯曲中耗尽层的厚度；
3）厚度应该超过活性材料/涂层界面处耗尽层的宽度，以增强局部电子电导率。
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图2. 含ITO涂层和不含涂层的LMO电极的电化学性能
The Role Electronic Junctions in Artificial Interface Engineering: The Case for Indium Tin Oxide on LiMn2O4 Electrodes, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105180

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