钾离子电池 (KIB) 是下一代储能系统的有力候选者,因为其来源丰富、成本效率高且能量密度高。然而,开发用于KIBs的实用电极材料仍处于起步阶段,具体材料的电化学反应机制尚不清楚。MoTe2具有相当大的离子嵌入层间距的优点,其金属-半金属特性的优异电子传导性被广泛研究。在此,捷克布拉格化工大学Zdenek Sofer, Bing Wu等人首次研究MoTe2作为钾储存的工作电极,结合电化学分析、非原位SEM、TEM和原位XRD分析揭示了MoTe2的钾化/脱钾机理。亚毫米单晶MoTe2在初始脱钾时的体积容量高达792.4 mAh cm-3,在100 mA g-1时保持210 mAh g-1的重量比容量。同时,在25次循环后迅速衰减,这是由于电化学循环过程中不可逆的结晶开裂和结构演变导致的活性电极材料的失活所致。图1. MoTe2的电化学性能此外,在初始钾化时,2H-MoTe2不可逆地转化为1T-MoTe2,然后进一步转化为碲化钾。同时,在2.5 V(vs.K/K+)以上的初始脱钾时,初步形成了具有R-3H Cs4Mo18Te20结构的K-Mo-Te化合物,并在随后的脱钾过程中很快不可逆地转变为K2Te3。同时,K2Te3-KTe-K5Te3的逐步可逆转化在首次放电/充电后的连续电化学过程中占主导地位。除了钾离子电池的潜在应用外,碲化钾之间的转化机制也为即将推出的钾碲电池提供了指导。图2. 原位XRD表征及MoTe2用于钾储存的机理分析Sub-millimeter Scale Van der Waals Single-crystal MoTe2 for Potassium Storage: Electrochemical Properties, and its Failure and Structure Evolution Mechanisms, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.09.006