硫基水系电池 (SAB) 具有高理论容量 (1672 mAh g-1)、兼容的潜力和低成本而引起了广泛。尽管如此,SAB 的潜在电化学机制仍不清楚,包括复杂的热力学演变和动力学指标。为此,复旦大学晁栋梁教授等人建立了一种从理论到应用的方法论,考虑了SAB 的电化学理论、当前问题、优化策略和适用设备。对当前SAB的相关电化学,包括热力学演化、动力学指标和氧化还原路线进行了严格分析,它们实际上是相互关联的。因此,建议采用协同策略来应对窄电化学稳定窗口(ESW)、不可逆的热力学反应、动力学不足以及器件级问题。pH 调节、氧化还原耦合、活性调节、电解液优化、膜工程和电极改性应协同考虑来应对氧化还原液流SAB、氧化物SAB和金属SAB中存在的挑战。图1. SAB的优势和劣势总结在未来高性能SAB的设计中,作者建议在以下几个方面进行:(1)进一步表征基础热力学参数和动力学指标,确认SAB中速率决定步骤;(2)构建完善化学辅助电化学理论;(3)阐明化学结构-功能关系,特别是电极和膜上的多孔结构控制;(4)开发基于半导体化学的活性材料和催化剂的带隙可调异质结,以提高导电性和亲和力;(5)从内在和外在扩展S-S氧化还原。图2. SAB的问题到策略Sulfur-Based Aqueous Batteries: Electrochemistry and Strategies, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c06923