​电池顶刊集锦：姚宏斌、支春义、侴术雷、姚亚刚、王瑞虎、何向明、朱星宝、王保峰、卢侠等最新成果

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1. 上海交大/清华/浙工大/中科大联发AM: 电解液中的氟化锂用于稳定和安全的锂金属电池

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锂金属负极的主要材料挑战包括巨大的体积变化、枝晶生长和电池循环过程中不稳定的SEI层，阻碍了锂金属电池的实际应用。通过氟化添加剂进行电解液工程有望提高锂金属电池的循环稳定性和安全性，但是受到成本高、环境相容性低和长期储存不稳定性的限制。
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在此，中国科学技术大学姚宏斌教授、浙江工业大学陶新永教授、清华大学张跃钢教授和上海交通大学梁正副教授等人报道了一种采用多孔LiF策略的电解液，以提高锂金属电池在实际条件下的循环稳定性。这种新型电解液显示出诱人的特性，可以诱导高度氟化的SEI层的形成：i) 分级多孔LiF纳米盒在电解液中具有高分散性，不会在电解液中沉淀；ii) LiF纳米盒的高孔隙率使Li+ 均匀分布；iii) 高活性LiF纳米盒可以释放氟化物和Li+，以加强氟化SEI层的形成。
作者通过使用10.5 wt%的多孔LiF纳米盒基电解液在现实条件下实现了锂金属电池的良好循环。大容量 (3.45 Ah) Li || NCM811软包电池具有高能量密度（380 Wh kg-1），且在86次循环后可保持93%的容量。这项工作为稳定高能量密度锂金属电池提供了一种很有前景的电解液工程策略。
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图1. 合成的分层多孔LiF纳米盒的表征
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图2. Li || NCM811软包电池的电化学性能
Lithium Fluoride in Electrolyte for Stable and Safe Lithium-Metal Batteries, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102134
2. 福建物构所王瑞虎AM: 同时提高锂硫电池能量密度和寿命的亲硫CoB异质结构纳米片的界面电子工程
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高重量、面积和体积容量以及长寿命是锂硫（Li-S）电池在紧凑空间中应用的关键指标，开发同时实现高重量、面积和体积容量以及高倍率和循环稳定性性能的新型电极材料仍然是一项艰巨的挑战。
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在此，中科院福建物构所王瑞虎研究员等人通过熔盐辅助策略使用ZIF-8作为前驱体构建了一种由硼化钴 (CoB) 和硼共掺杂多孔碳 (NBC) 组成的新型异质结构纳米片。NBC和CoB之间的界面电子相互作用在界面区域诱导电荷重新分布，这加速了离子/电子传输和固体硫物种的均匀沉积。而 CoB/NBC良好的催化效果和二元亲硫性极大地促进了氧化还原动力学和对多硫化物的化学吸附，即使在高硫含量、硫负载和高速率下也是如此。
因此，CoB/NBC-S电极表现出优异的循环稳定性，在5 C高倍率下超长1500次循环中平均容量衰减为0.013%。此外，具有82 wt% 的高硫含量和5.8 mg cm-2 的高硫负载的该电极在0.1 C下仍能提供1309 mA hg-1的重量容量、7.59 mAh cm-2的面积容量和1355 mAh cm-3的体积容量，可以与报道的最先进的硫正极纳米片相媲美。该研究为设计金属硼化物异质结构纳米片以实现锂硫电池的高能量密度和长寿命提供了新方法。
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图1. 合成NBC和CoB/NBC的示意图
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图2. CoB/NBC-S电极的电化学性能
The Interfacial Electronic Engineering in Binary Sulfiphilic Cobalt Boride Heterostructure Nanosheets for Upgrading Energy Density and Longevity of Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102338
3. 支春义ACS Nano: Ti3C2Tx MXene作为晶格匹配电子/离子再分配器用于实用锌粉负极
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水系锌离子电池的复兴引起了人们对锌金属负极问题的强烈关注，包括枝晶生长、死锌、低效率和其他寄生反应。然而，相对于广泛使用的二维锌箔，实际上锌粉（Zn-p）负极在工业应用中是锌基电池更实用的选择，但相关的解决方案却鲜有研究。
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在此，香港城市大学支春义教授等人专注于锌粉负极并揭示了其与锌箔不同的未知失效机制。作者利用具有六方密排晶格的二维柔性导电Ti3C2Tx MXene薄片作为电子和离子的再分配器，构建了稳定且高度可逆的Zn-p负极，实现了无枝晶生长和低极化。低晶格失配 (~10%) 使沉积Zn的 (0002) 面和Ti3C2Tx MXene的 (0002) 面之间形成相干的异质界面。这种内部桥接的穿梭通道诱导Zn2+ 快速均匀的成核和具有低能垒的持续可逆剥离/镀锌。
因此，Zn-p的氧化还原动力学和耐久性均得到改善，成核过电位和极化电压均小于100 mV，CE值均在98%以上，明显优于目前的锌箔负极。此外，Zn枝晶生长也得到有效抑制。当与FeHCF正极配对时，FeHCF//MXene@Zn电池表现出优异的电化学性能，其循环寿命比FeHCF//Zn-p电池提高了近850%，在1000次循环中实现77% 的容量保持率和99% 的CE。这项工作为更具实用价值的Zn-P负极提供了新的见解。
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图1. MXene/Zn 异质界面和随后的均匀Zn沉积
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图2. 基于FeHCF正极的锌离子全电池的电化学性能
Toward a Practical Zn Powder Anode: Ti3C2Tx MXene as a Lattice-Match Electrons/Ions Redistributor, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04354
4. 姚亚刚EnSM: 用于高安全性锂硫电池的抑制枝晶生长和多硫化物穿梭的热管理和阻燃支架
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锂硫（Li-S）电池的安全问题引起了极大的关注。除了使用固态电解质代替有机电解液来提高闪点外，另一个有效的解决方案是调节电池内部的热量。在这种情况下，提高安全性能的有效方法是产生具有高效导热通道的均匀热场。
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在此，南京大学姚亚刚教授等人报道了一种由功能性氮化硼纳米片 (f-BNNSs) 构成不可燃的3D多孔框架，支撑在连续功能性碳纳米管 (f-CNTs) 支架上作为 Li-S电池的双功能主体。独特的高导热3D多孔结构提供均匀的热场，即使在高温下连续运行电池时，也能提供光滑和超快的热传导通道，从而确保及时有效的传热，避免因积热而导致的热失控以及局部温度过高。不可燃的f-BNNS作为物理阻燃屏障，防止燃烧的发生和蔓延。
此外，低局部电流密度的均匀电场抑制了锂枝晶的生长，避免了由于形成不均匀的热场而导致局部温度过高。丰富的极性官能团有效抑制多硫化物穿梭，减少电极严重极化产生的额外热量积累。由此组装的Li-S全电池即使在60°C的高温下也能循环300次以上而不会发生热失控，同时在2 C时保持677.1 mAh g-1的高比容量。这项工作通过结合热场调节和阻燃的“预防和后处理”方法实现高安全性电池的“二合一”策略，从而促进了锂硫电池的商业发展。
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图1. 分层3D主体材料的制造和应用
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图2. S@f-BNNSs/f-CNTs正极的电化学和安全性能
Thermo-Managing and Flame-Retardant Scaffolds Suppressing Dendritic Growth and Polysulfide Shuttling toward High-Safety Lithium–Sulfur Batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.031
5. 何向明&卢侠InfoMat综述: 可充电电池LTO尖晶石负极的基础和进展
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Li4Ti5O12（LTO）尖晶石材料占有仅次于石墨的第二大电池负极市场份额，由于其良好的循环稳定性、倍率性能以及与常规和低温电解液的安全性，是一种很有前途的锂离子电池负极材料。然而，低容量和放气问题等几个关键挑战阻碍了 LTO负极的广泛应用。
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在此，清华大学何向明研究员、王莉副研究员及中山大学卢侠教授等人根据下一代 LTO负极的重要性和挑战，将LTO及其锂化产品的晶体/电子特性、传统/新型改性策略、电化学性能和储能性能相关联，对LTO锂存储性能进行了深刻的总结。此外，作者回顾了基于热力学/动力学的方法和进展，包括材料中的Li + 扩散速率和LTO电极的电化学电位。讨论了先进LTO负极在锂离子电池中应用的关键问题和挑战。最后，作者提出了几种有前景的策略，以确保合理的LTO负极设计以提高LTO性能。
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图1. LTO和Li7Ti5O12 (Li7)的晶胞结构
作者指出：（1）在容量优化方面，将电压范围合理扩展到1.0 V以下可使其电流能量密度增加一倍。另一方面，通过构建复合材料也可以提高能量密度。（2）多相之间的电化学反应动力学应通过理论计算和先进的表征方法（例如冷冻电镜和原位 NMR）来研究。（3）倍率性能可以通过合理地掺杂或构建导电网络来进一步增强，表面工程、通过高价离子掺杂引入晶格畸变等新策略也显示了非凡的前景。（4）电池安全问题可行的方法包括表面改性以及开发新的电解液/添加剂。尽管LTO仍有许多问题需要解决，但结合新方法和不断努力，最终将实现LTO在电动汽车和电网规模储能系统中的大规模应用。
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图2. LTO负极性能改进的有前景的策略示意图
Li4Ti5O12 spinel anode: Fundamentals and advances in rechargeable batteries, InfoMat 2021. DOI: 10.1002/inf2.12228
6. 哈工大朱星宝AFM: 用于锂氧电池正极的柔性3D分层多孔结构设计及其功能改性
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正极被认为是锂氧电池（LOBs）系统中最重要的部分，因为它显著影响Li2O2的形成和分解过程，这直接决定了电池性能。正极的纳米结构设计必须考虑充放电循环过程中的离子和电子电导率，以及对不溶性放电产物的适应。
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在此，哈尔滨工业大学朱星宝教授等人报道了一种精心设计的独立式复合结构，其中表面生长的碳纳米纤维 (CNF) 网络作为优异的正极催化剂，柔性3D多孔石墨烯泡沫 (PGF) 作为基底，无需额外的粘结剂或正极基底。CNFs网络不仅为电化学反应提供了丰富的活性位点，而且为产物沉积提供了足够的空间。无粘结剂的CNF通过化学气相沉积 (CVD) 方法直接接枝到PGF，这种与基底的牢固接触导致700次循环的显著稳定性。
此外，通过N掺杂和RuO2纳米颗粒浸渍实现功能改性，提高了正极的ORR和 OER动力学性能。RuO2@NCNFs-PGF正极实现了令人满意的8440 mAh g-1容量，并表现出可接受的倍率性能。此外，当用RuO2纳米粒子改性时，正极的充电电位降低到≈4.0 V。这项研究表明该轻质正极结构有利于LOB的实际应用，并有可能扩展到许多其他催化剂种类的应用。
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图1. GF和CNFs-GF的表征
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图2. RuO2 @NCNFs-PGF正极的电化学性能
Advanced Engineering for Cathode in Lithium-Oxygen Batteries: Flexible 3D Hierarchical Porous Architecture Design and Its Functional Modification, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105664
7. 侴术雷&王保峰Small: 通过粘结剂的分子设计增强硅负极电化学性能的关键因素
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由于理论容量高，硅被认为是锂离子电池最有前途的负极候选材料。然而巨大的体积变化和低电导率限制了其应用。在硅负极系统中，粘结剂对于机械和导电完整性至关重要。很少有综述从影响性能的因素和改性方法的角度来全面介绍粘结剂，这对粘结剂的发展至关重要。
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在此，侴术雷教授及上海电力大学王保峰教授等人对影响粘结剂性能的主要因素以及相应的改性策略进行了全面的讨论，这些因素从分子水平进行分类包括分子量、界面结合和分子结构。通过调整这些因素不仅可以提高粘结剂的粘结性和机械性能，还包括自愈能力或导电性等。改性方法是调整影响粘合剂性能因素的重要组成部分，根据合成工艺可分为接枝改性、嵌段共聚、交联聚合、聚合物交联和分子设计（化合物改性）。最后作者针对目前粘结剂发展中存在的问题和挑战提出了可能的发展方向。
作者指出，粘结剂的发展方向主要趋于综合化和商品化。前者主要通过分子设计获得具有特殊分子结构或多功能的粘结剂，以更全面地解决硅负极体积膨胀带来的各种问题，目前研究较多的是部分功能化的粘结剂和具有双交联网络的粘结剂。后者主要是通过选择廉价的原料和简单的合成工艺来实现规模化生产，理想的粘结剂合成方法仍然是解决硅负极膨胀问题和实现硅负极商业化生产的关键。
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图1. 影响粘结剂性能的主要因素及相应的改性策略
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图2. 粘结剂的改性方法及具体合成工艺
Key Factors for Binders to Enhance the Electrochemical Performance of Silicon Anodes through Molecular Design, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202101680
8. 比利时鲁汶大学AFM: 以LMO电极上的ITO为例分析人工界面工程中电子结的作用
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高压正极的商业化仍然是一个挑战，因为这些材料在常用的有机电解液中不具有电化学稳定性。电极涂层已成为高压正极商业化不可或缺的工具，迄今为止，电绝缘和离子导电表面涂层通常用于提高电池的电化学稳定性。
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在此，比利时鲁汶大学Louis L. De Taeye等人研究了氧化铟锡 (ITO) 作为LiMn2O4（LMO）薄膜电极上的涂层，该电极将在2.4 V以上（相对于Li+ /Li，远高于电活性电位区域）循环。作者通过使用LMO薄膜模型系统直接测量电解液分解动力学，并通过对电解液中活性材料、涂层材料和氧化还原物质的电子能带结构的理论阐述进行解释。作者发现绝缘材料而且高电子导电涂层如ITO都可以通过形成电子结来有效抑制电解液分解，同时保持离子和电子传导。
结的形成是专门为ITO涂层的LMO薄膜电极制定的，但可以推广到任何材料和形态。除了精心设计的电子结对电化学稳定性的有益影响外，还可以利用高导电涂层通过创建分流导体来改善活性材料和集流体之间的接触。这项工作也证明了对电子导电氧化物涂层的进一步设计考虑：1) 功函数应小于与溶液中相关氧化还原物质以抑制电解液氧化；2) 涂层的宽度应足以形成一个完整的结（即它应该超过能带弯曲中耗尽层的厚度；3）厚度应该超过活性材料/涂层界面处耗尽层的宽度，以增强局部电子电导率。
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图1. 电极-电解液界面处的结形成
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图2. 含ITO涂层和不含涂层的LMO电极的电化学性能
The Role Electronic Junctions in Artificial Interface Engineering: The Case for Indium Tin Oxide on LiMn2O4 Electrodes, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105180

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