哈工大何伟东InfoMat: 用于实用锂金属电池的具有锂润湿和自氟化功能的聚苯并咪唑功能化电解质

锂金属被认为是最有前途的锂电池负极材料。传统的低极性商用聚丙烯/聚乙烯隔膜由于其刚性物理化学性质和锂金属的高反应性而无法支持高能量密度锂负极的应用，导致致命的枝晶形成和与电解质的剧烈放热反应。

在此，哈尔滨工业大学何伟东教授等人通过用不可燃的聚苯并咪唑 (PBI) 对聚偏二氟乙烯 (PVDF) 隔膜进行功能化来构建安全的室温固态电解质膜，从而开发出一种锂润湿、阻燃的二元聚合物电解质。

基于这种固体聚合物电解质 (SPE) 的无枝晶LiFePO₄电池25°C时在0.5 C (0.15 mA cm^-2)下提供127 mAh g^-1的放电容量，循环500次后容量保持率为87.5%。即使在 90°C下也能提供~85 mAh g^-1的容量，证明了PBI加入后热稳定性大大增强。

图1. 固体聚合物电解质的分子结构和设计理念

相场模拟和DFT计算表明，PBI的带负电荷的苯并咪唑链与锂双(三氟甲烷磺酰)亚胺 (LiTFSI) 具有较好的亲和力，并与锂负极具有重叠电子密度。这使得锂离子在室温下加速导电，并在电解液/锂金属界面上均匀电沉积。

SPE 还具有阻燃性，因为在路易斯碱咪唑环和 PBI 中苯并咪唑环的催化下，通过PVDF的脱氢/氟化在强热条件下形成耐热聚四氟乙烯和致密的阻热石墨化碳层，而此前在传统电解质中从未报道过这种耐火机制。

图2. 基于该固体聚合物电解质电池的电化学性能

Polybenzimidazole functionalized electrolyte with Li-wetting and self-fluorination functionalities for practical Li metal batteries, InfoMat 2021. DOI: 10.1002/inf2.12247

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