锂金属由于其高比容量（3860 mAh g−1）和最低还原电位（与标准氢电极相比−3.04 V），是一种很有前景的高能量密度存储系统负极材料。然而，尽管具有这些独特的优点，但实用化可充锂金属电池（LMB）的发展仍然受到一些技术问题的阻碍。2021年1月8日，Nature Communications连续刊发2篇LMB的研究论文，进一步推进了LMB的应用和发展。基于此，小编简单汇总了一下这两篇论文，以供大家学习和参考！
Nat. Commun.：柔性电子阻挡界面屏蔽助力无枝晶固态锂金属电池
固态电池（SSBs）因其高能量密度和高安全性而被认为是下一代锂离子电池技术。然而，固态电解质（SSEs）的高电子导电性导致Li枝晶的成核和增殖。此外，界面接触不良导致的电场分布不均匀会进一步促进枝晶沉积，从而导致SSBs的快速短路。
基于此，加拿大西安大略大学孙学良、青岛大学郭向欣在Nat. Commun.上发表研究论文，报道了一种柔性电子阻挡界面屏蔽层（EBS），以实现均匀的界面接触并防止由于石榴石型电解质中的高电子电导率引起的Li枝晶形成。界面处的聚丙烯酸（PAA）聚合物与熔融的Li在250°C下反应，形成嵌有Li的PAA（LiPAA）。原位取代反应形成的EBS不仅可以提高锂的亲锂性，而且可以稳定锂的体积变化，在重复循环过程中保持界面的完整性。密度泛函理论计算表明，从锂金属到EBS的电子隧穿能垒很高，表明其具有出色的电子阻挡能力。受EBS保护的电池的临界电流密度可提高到1.2 mA cm-2并在室温下在1 mA cm-2（1 mAh cm-2）下稳定循环超过400小时。这些结果证明了抑制Li枝晶的有效策略，并为SSE和Li金属界面的合理设计提供了新的见解。
图2 使用裸LLZTO和PAA修饰的LLZTO的Li对称电池的电化学性能
A flexible electron-blocking interfacial shield for dendrite-free solid lithium metal batteries. Nat. Commun. 2021. DOI: 10.1038/s41467-020-20463-y
Nat. Commun.：原位聚合法构建多功能固态电解质界面助力无枝晶低N/P比锂金属电池
稳定的固态电解质界面（SEI）因其有效的抑制电解液消耗和抑制锂枝晶生长而受到LMA的青睐。然而，由于薄膜形成的不均匀性、低柔性以及改变Li成核/生长方向的能力有限，目前的设计策略很难赋予多功能SEI的形成，这导致枝晶生长不受约束，循环稳定性差。
基于此，华南师范大学Xin Wang、中科院苏州纳米所陈立桅、加拿大滑铁卢大学陈忠伟在Nat. Commun.上发表研究论文，利用含有邻苯二酚和丙烯酸基团的电解质添加剂通过原位阴离子聚合来构建稳定的多功能SEI。以咖啡酸（CA）为代表添加剂。通过CA阴离子聚合反应建立有机膜，该有机膜包含锂盐和无机Li组分作为SEI层。这种自平滑和坚固的SEI为Li的吸附和空间排斥提供了多个位置，以限制成核/生长过程，从而形成均匀的Li纳米球。这种各向同性纳米球提供了非优选取向的Li生长方向，使得锂沉积均匀，从而实现无枝晶负极。由于这些优势，可以获得出色的循环性能，即在高达10 mA cm−2的电流密度，仍具有超过8500小时运行的超长循环寿命，高累积容量超过4.25 Ah cm−2，并能够在60°C下稳定循环。此外，在贫电解液、低N/P比或高温条件下，Li-S和Li-LiFePO4电池也可实现延长的循环寿命。这一简单的策略也促进了LMA的实际应用，并对相关领域的SEI设计也有一定的启示。
图2 LMA在Li@CA–LiNO3和Li@LiNO3电解液中的循环稳定性
图3 Li-S和Li-LiFePO4电池的电化学性能
Constructing multifunctional solid electrolyte interface via in-situ polymerization for dendrite-free and low N/P ratio lithium metal batteries. Nat. Commun. 2021. DOI: 10.1038/s41467-020-20339-1
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