原长洲/秦国辉Angew: 用于高效储钾的聚二萘嵌苯二酰亚胺正极的有机-无机杂化工程

原长洲/秦国辉Angew: 用于高效储钾的聚二萘嵌苯二酰亚胺正极的有机-无机杂化工程
聚二萘嵌苯二酰亚胺(PDI)作为一种典型的共价有机骨架,因其丰富的氧化还原结构单元、有序的骨架和丰富的纳米孔而在钾的储存中脱颖而出,但具有电导率低、可逆活性位有限、稳定性差等缺点。
原长洲/秦国辉Angew: 用于高效储钾的聚二萘嵌苯二酰亚胺正极的有机-无机杂化工程
在此,青岛科技大学秦国辉副教授及济南大学原长洲教授等人首次设计了一种独特的层次化有机-无机杂化材料(PDI@Fe-Sn@N-Ti3C2Tx),其中双金属Fe和Sn原子(Fe-Sn)和纳米级的PDI通过强烈的化学作用均匀地分布在N-Ti3C2Tx中。
引入的N-Ti3C2Tx有利于提高PDI的电子导电性,为Fe-Sn的均匀沉积提供了锚定位点,并使PDI更易于与K+ 接触。而极化的Fe-3d和Sn-5s轨道将高自旋电子从Fe-Sn输运至N-Ti3C2Tx和PDI,导致PDI的最高占据分子轨道(HOMO)填充率较高。
原长洲/秦国辉Angew: 用于高效储钾的聚二萘嵌苯二酰亚胺正极的有机-无机杂化工程
图1. PDI@Fe-Sn@N-Ti3C2Tx的合成及表征
由于其几何特性、较强的配位相互作用、电子极化和成分协同作用,使得杂化体系具有更接近的氧化还原活性位点和加速的动力学行为。因此,PDI@Fe-Sn@N-Ti3C2Tx复合正极在可逆容量、倍率容量和循环稳定性方面表现出了优异的储钾性能。
此外,基于PDI@Fe-Sn@N-Ti3C2Tx的PIB在极低的工作温度下也表现出良好的灵活性和强大的适应性,突出了其作为稳定而低成本的PIB正极的巨大应用前景。
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图2. PDI@Fe-Sn@N-Ti3C2Tx复合正极的电化学性能
Organic-Inorganic Hybridization Engineering of Polyperylenediimide Cathodes for Efficient Potassium Storage, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202110261

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