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木材轻而坚固；珍珠质地坚硬而富有弹性；约70％高含水量的肌腱，即使每年使用超过一百万次循环，也仍然坚韧不拔。这些天然材料通常表现出相互矛盾的机械性能组合，这源于它们各向异性结构在多个长度尺度上的分层组装所致。与这些天然承重材料相比，交联疏松、固体含量低且结构均一的常规水凝胶相对较弱且易碎，无法实际应用，因为这往往通常需要长的使用寿命，高负载或耐冲击性以及大变形。

有鉴于此，UCLA的He Ximin等人结合分子和结构工程领域，提出了一种使用冷冻辅助盐析处理来生产多长度尺度的分层水凝胶结构的策略。产生的聚乙烯醇水凝胶是高度各向异性的，包含微米级的蜂窝状孔壁和相互连接的纳米原纤维网。这些水凝胶的水含量为70％至95％，其性能优于其他报道的坚韧水凝胶甚至天然肌腱；例如，极限应力为23.5±2.7兆帕，应变水平为2900±450％，韧性为210±13兆焦每立方米，断裂能为170±8千焦每平方米，疲劳极限为10.5±1.3千焦每平方米。

该研究成果提出的策略可推广到其他聚合物，并且可以将结构水凝胶的适用性扩展到涉及更苛刻的机械负载的条件。相关结果以“Strong tough hydrogels via the synergy of freeze-casting and salting out”为题发表在Nature期刊上。

聚合物聚集态的改变可以通过简单地添加特定离子来实现。借助于特定的离子，可以由相同的聚合物组合物形成模量差异结构。同时，定向冻结可以使水凝胶在较大（微米至毫米）尺度上具有各向异性结构，同时提高分子浓度。由此，研究人员结合分子和结构工程方法来制备水凝胶。通过结合定向冷冻浇铸和随后的盐析处理，可以协同地在毫米级至分子级的不同长度尺度上协同产生水凝胶结构（图1。）他们构建了具有层次结构和各向异性结构的坚固、坚韧、可拉伸和抗疲劳的水凝胶，表示为HA-PVA。

图1. HA-PVA水凝胶的制备和层次结构

图2. HA-PVA水凝胶的力学性能和结构演变

图3. 水凝胶的结构与力学性能的关系

总体而言，HA-PVA水凝胶显示出高的极限应力和应变，远远超过了许多报道的坚韧水凝胶所观察到的值（图4d），总体韧性提高了4到10³倍（图4e）。使用冷冻辅助盐析策略，作者还制备了具有增强机械性能的明胶和藻酸盐水凝胶（图4g）。此外，他们还证明了这些HA-PVA水凝胶在其他领域应用的（例如电导率）的易定制性。通过用导电聚合物渗透HA-PVA水凝胶，水凝胶被官能化以具有导电性，而不会影响其强度或韧性（图4h）。

图4. 通过冷冻辅助盐析产生的水凝胶的可调节机械性能和通用性

Hua, M., Wu, S., Ma, Y. et al. Strong tough hydrogels via the synergy of freeze-casting and salting out. Nature 590, 594–599 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03212-z

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