宫勇吉/张晓琨Nano Lett.: 自愈成核种子诱导的长寿命无枝晶锂金属负极

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锂（Li）种子成核被认为是实现均匀锂沉积的有前途的策略。然而，团聚和粉化问题会迅速使成核种子失效，导致锂枝晶在重复充电/放电过程中生长。
宫勇吉/张晓琨Nano Lett.: 自愈成核种子诱导的长寿命无枝晶锂金属负极
在此，北京航空航天大学宫勇吉教授及电子科技大学张晓琨副研究员等人报道了均匀装饰在多孔碳层表面的具有自修复结构的液态镓铟（GaIn）纳米粒子（GaIn NPs@C）可以保护锂金属免受枝晶和死锂的形成。GaIn NPs 在镀锂之前经历锂化反应，这导致形成Ga-In-Li合金并降低Li成核势垒。
此外，均匀分散的GaIn NPs 消除了锂离子通量的不均匀性，缓解了电极边缘或尖锐突起处的优先成核和沉积。更重要的是，在脱锂后GaIn NPs 转变回具有高变形能力的液态二元共晶，从而实现大体积变化引起的结构损伤的自修复。这使得GaIn NPs能够维持诱导均匀Li成核和沉积的功能，并具有长期循环稳定性。
宫勇吉/张晓琨Nano Lett.: 自愈成核种子诱导的长寿命无枝晶锂金属负极
图1. GaIn NPs@C的制备和表征
凭借这些优势，GaIn NPs@C电极在超过400次循环中表现出极大改善的循环稳定性，平均库仑效率高达99.03%，即使经过数百次循环也可以保持超低的成核过电位（接近0 mV）。
对称电池在1.0 mA cm-2下循环寿命超过900 h，容量达2 mAh cm-2。此外，与磷酸铁锂（LFP）正极配对的全电池具有优异的倍率性能和稳定的循环性能，在 0.5 C下可循环超过320次，具有高容量利用率（N/P = 1.875），表明在实际应用中具有巨大潜力。
宫勇吉/张晓琨Nano Lett.: 自愈成核种子诱导的长寿命无枝晶锂金属负极
图2. 全电池的电化学性能
Self-Healing Nucleation Seeds Induced Long-Term Dendrite-Free Lithium Metal Anode, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02521

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