北科顾有松/闫小琴Nano Energy：多功能Co-Nx调控多硫化物转化动力学实现高效锂硫电池

开发高性能的硫正极对于解决锂硫电池中低表面积硫负载、多硫化物的穿梭和转化缓慢等问题具有重要意义。

北京科技大学顾有松、闫小琴等人报道了一种由固定在碳泡沫中的Co纳米颗粒和Co-Nx共掺杂碳纳米管构成的三维自支撑框架（Co-NCNT@CF），并将其作为一种新型硫主体进行了研究。

Co-NCNT@CF具有以下几个优势：

1）相互连接的导电碳网络为电化学过程中的快速电子和离子转移提供了一条高速路径；

2）大的比表面积和孔体积提高了硫的负载量，并使Co-Nx活性中心有效地暴露于LiPSs中间体中；

3）丰富的Co-Nx活性中心通过Lewis酸碱相互作用对LiPSs提供强大的吸附能力，抑制穿梭效应；

4）分散良好的Co-Nx活性中心可以调控LiPSs的催化转化，并通过改变电子分布来加速Li₂S的缓慢动力学沉积过程。

图1 材料合成及表征

受益于上述特性，设计的正极在0.1 C时表现出高容量（1259 mAh g^-1）和优异的循环性能，在3 C的高电流密度下500次循环中具有每圈0.038%的超低衰减率。

在高硫负载(7.0 mg cm^-2)和贫电解液(E/S=5 μL mg^-1)条件下，复合正极在0.1 C下循环100次后仍可实现4.34 mAh cm^-2的高面积容量。这项工作提供一种用于制备高效锂硫电池的自支撑正极材料的低成本途径。

图2 电化学性能

Multifunction Co-Nx Species to Manipulate Polysulfides Conversion Kinetics toward Highly Efficient Lithium-Sulfur Batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106426