韩国建国大学AFM: 揭示仿生有机正极材料的三阶段放电行为

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尽管在设计基于仿生有机化合物的材料及其潜在的结构多样性方面具有创造力，但将此类材料引入储能正极却很少引起关注，这主要是由于其固有的弱氧化还原活性。
韩国建国大学AFM: 揭示仿生有机正极材料的三阶段放电行为
在此，韩国建国大学Ki Chul Kim等人设计了大量 DNA/RNA启发的衍生物（腺嘌呤、鸟嘌呤、胸腺嘧啶、胞嘧啶和尿嘧啶），并评估了它们在锂离子电池中的高电位正极的适用性。
在充电时，通过掺入硼掺杂剂显著提高了仿生有机正极材料的开路绝热氧化还原电位（腺嘌呤和鸟嘌呤分别为3.1和4.0V vs Li/Li+），充电和重组能共同导致放电过程中锂诱导的还原能力减弱。
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图1. DNA和RNA中核碱基的硼取代衍生物的化学结构
此外，作者发现由于溶剂化能的突然增加，化合物在放电过程结束时变得正极失活，因此，这些化合物表现出“三级放电行为”。一些仿生有机正极材料通过三个核心因素（即充电、重组和溶剂化能）的协同贡献表现出令人印象深刻的理论性能参数。
特别是，具有五个硼掺杂剂的鸟嘌呤衍生物表现出1190 mAh g-1的充电容量和1586 mWh g-1的能量密度。这些发现为设计具有卓越性能的具有成本效益的高电位正极材料的未来突破提供了重要见解。
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图2. 仿生有机正极的理论性能参数
Unraveling Three-Stage Discharging Behaviors of Bio-Inspired Organic Cathode Materials, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105285

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